斯坦福大学的科学家们正在揭示新型二维材料在受到强烈激光脉冲作用下形成的虚拟量子态。在实验中，中红外激光束被聚焦到二硫化钨的单层上，激光的强电场与其中的激子-电子-空穴对发生作用。资料来源：Yuki Kobayashi。

量子材料是具有独特的电子、磁性或光学特性的材料，它是由电子在量子力学水平上的行为所支撑的。研究表明，这些材料与强激光场之间的相互作用可以激发出奇异的电子状态。

近年来，许多物理学家一直试图利用不同的材料平台来激发和更好地理解这些奇异状态。一类被发现对研究其中一些状态特别有希望的材料是单层过渡金属二氯化物。

单层过渡金属二氯化物是一种二维材料，由过渡金属（如钨或钼）和氯化物（如硫或硒）的单层原子组成，它们被排列成一个晶格。这些材料已被发现为激子（准粒子电子-空穴相关状态）的Floquet工程（一种利用激光操纵材料特性的技术）提供了令人兴奋的机会。

SLAC国家加速器实验室、斯坦福大学和罗切斯特大学的研究人员最近展示了在单层过渡金属二氯化物中由强场驱动的激子的Floquet工程。他们的研究结果发表在《自然-物理学》杂志上，可以为激子现象的研究提供新的可能性。

"进行这项研究的研究人员之一Shambhu Ghimire告诉Phys.org说："我们小组一直在研究强场驱动的过程，例如在二维晶体中受到强烈的中红外激光场的高次谐波生成（HHG）。

"我们对了解HHG过程的详细机制非常感兴趣，而二维晶体似乎是一个迷人的平台，因为它们是介于气相中的孤立原子和块状晶体之间的东西。在气相中，通过考虑激光场电离电子的动力学及其与母离子的重新结合来理解这一过程。"

当暴露在强激光场下时，二维晶体可以承载强驱动的激子。在他们之前的研究中，Ghimire和他的同事探讨了用强激光场驱动这些准粒子并测量高次谐波是否能让他们更好地理解固态HHG过程。

"虽然以前的这项工作是我们研究的灵感，但我们也开始测量这些驱动系统上的吸收变化，并更多地了解到材料本身的非平衡状态，"Ghimire解释说。"事实上，我们发现有一些以前没有观察到的吸收特征，可以与文献中所说的受到强周期性驱动的材料的Floquet状态联系起来。"

在他们的实验中，研究人员使用中红外波长范围内的高功率超快激光脉冲对单层二硫化钨（TMDs）。使用这些超快脉冲使他们能够避免通常由强光-物质相互作用导致的样品损坏。

更具体地说，中红外激光脉冲的光子能量约为0.31 eV，这大大低于单层TMD的光带隙（约2 eV）。因此，研究小组没有想到会观察到特别可观的电荷载体的产生。

"Ghimire说："同时，我们设置的光子能量是可调谐的，可以与单层的激子能量产生共振。"为了制造我们的材料样品，我们与斯坦福大学化学系的刘芳教授的团队合作。这个小组开创了一种制造毫米级单层样品的新方法，这也是这些实验成功的一个关键。"

论文的主要作者、博士后学者Yuki Kobayashi说，他们揭开了在单层TMD中创造量子虚拟态的两种新机制。其中第一种涉及弗洛凯态，它是通过将材料的量子态与外部光子混合而获得的，而第二种则涉及所谓的弗朗茨-凯尔德夫什效应。

"Kobayahsi说："我们发现，一个原本黑暗的激子状态可以通过与单个光子的混合而在光学上变得明亮，被表现为在光带隙下面的一个单独的吸收信号。"我们揭开的第二个机制是动态弗朗兹-凯尔迪什效应。这是由于外部激光场触发了对激子的动量踢，导致了光谱特征的普遍蓝移。观察到这种效应是因为我们应用了一个高场激光脉冲（~0.3V/nm），其强度足以打破电子-空穴对。"

结合他们所揭示的两种机制，小林和他的同事能够在他们的单层TMD样品中实现超过100meV的能量调谐。这些值得注意的结果突出了这种单层过渡金属二氯化物作为实现强场激子现象的平台的巨大潜力。

"我们工作中的一个未回答的问题是强场激子现象的实时响应：我们可以多快地打开和关闭虚拟量子态？" Ghimire补充说。"我们预计，通过超越微扰领域，将有可能在虚拟量子态中印出激光载波的振荡模式，接近光学特性控制的亚太赫兹制度。"

更多信息：Yuki Kobayashi et al, Floquet engineering of strongly driven excitons in monolayer tungsten disulfide, Nature Physics (2023). DOI: 10.1038/s41567-022-01849-9

Hanzhe Liu et al, High-harmonic generation from an atomically thin semiconductor, Nature Physics (2016). DOI: 10.1038/nphys3946

P. B. Corkum, Plasma perspective on strong field multiphoton ionization, Physical Review Letters (2002). DOI: 10.1103/PhysRevLett.71.1994

Shambhu Ghimire et al, High-harmonic generation from solids, Nature Physics (2018). DOI: 10.1038/s41567-018-0315-5

刘芳，大面积二维材料从vdW晶体的机械剥离，《表面科学进展》（2021）。DOI: 10.1016/j.progsurf.2021.100626

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