美国能源部（DOE）布鲁克海文国家实验室（Brookhaven National Laboratory）和能源部西北太平洋国家实验室（PNNL）的研究人员发现了一个意想不到的界面层，它可能会阻碍超导量子比特（量子计算机的基石）的性能。

这项研究发表在《先进科学》杂志上。

在结合成像技术和理论模型对这一层进行研究时，他们发现了造成量子比特令人费解的结构差异的根本原因。

这层意想不到的结构被称为金属-基底界面，或 M-S 界面，因为它位于一层钽金属和蓝宝石基底之间。

由布鲁克海文实验室领导的美国能源部国家量子信息科学研究中心（DOE National Quantum Information Science Research Center）量子优势协同设计中心（Co-design Center for Quantum Advantage，C²QA）的研究人员制造出了由沉积在蓝宝石衬底上的钽薄膜组成的高性能超导量子比特。但是，要释放量子计算机的潜在能量，量子比特必须表现出更高的 “相干时间”，这意味着它们需要保留更长时间的量子信息。

布鲁克海文实验室的研究人员在钽（Ta）薄膜与其生长的蓝宝石衬底之间发现了一个意想不到的界面层。为了更好地理解这一金属-衬底界面，该团队采用了多种技术，例如扫描透射电子显微镜（右上圆），并与太平洋西北国家实验室的研究人员合作，后者进行了计算机模拟（右下圆）。这项由量子优势联合设计中心开展的研究揭示了蓝宝石表面氧原子（O）的浓度会影响钽的沉积方向。除了氧之外，铝（Al）也是蓝宝石的核心成分。

量子研究人员一直致力于确定哪种组成材料和制造技术能产生相干时间最长的量子比特。但是，量子比特结构中的其他一些元素也会影响相干时间。例如，当量子位暴露在空气中时，表面层的钽会与氧气发生反应。

这会导致量子比特表面形成一层氧化钽层。C²QA 的研究人员发现，氧化层和钽薄膜之间的界面阻碍了量子比特的性能。他们甚至还探索了给钽镀膜以防止氧化的方法。

美国国家同步辐射光源二期（NSLS-II）的研究员、《先进科学》（Advanced Science）刊物的第一作者阿斯温-卡尔-安巴拉甘（Aswin kumar Anbalagan）解释说：“我们知道，氧化钽和钽之间的界面对使用钽薄膜制造的量子比特的性能有相当大的影响?！?/span>

“这让我们怀疑另一个界面，即钽和蓝宝石之间的界面是否也会影响量子比特的性能。”

根据不同的层模型对蓝宝石衬底上体心立方Ta薄膜的同步加速器X射线反射率测量结果进行拟合。a) 模型1忽略过渡层（缓冲层）；b) 模型2在Ta ₂ O ₅ 层和金属层之间存在界面缓冲层；c) 模型3考虑了衬底和金属层之间的界面层；d) 模型4考虑了Ta ₂ O ₅ 层/金属层和衬底/金属层之间的界面层。插图显示了相应的拟合厚度值。

更薄的样品，更深的见解：探测 M-S 界面

C²QA 研究人员制造的高性能超导量子比特厚度通常在 150 到 200 纳米之间。虽然它们薄得令人难以置信，但它们的厚度，仍然使得某些 X 射线技术无法对其进行表征。

安巴拉甘和他在 NSLS-II 的导师们希望探索钽金属与蓝宝石衬底相交的区域，因此他们与功能纳米材料中心（CFN）的研究人员合作，用与传统量子比特相同的材料制作了更薄的样品，厚度约为 30 纳米。

“在 CFN，我们已经开发出一种为量子电路应用制造高质量钽薄膜的技术，”CFN 高级科学家、论文合著者刘明朝说。“在这种情况下，我们采用同样的技术制备出了更薄的钽薄膜，其表面和与蓝宝石的界面都非常光滑?！?NSLS-II 和 CFN 是布鲁克海文实验室的能源部科学办公室用户设施。

“我们首先在 NSLS-II 进行了一些相当直接的测量，以观察钽薄膜下面的界面，”NSLS-II 电子结构技术项目的首席光束线科学家、论文的主要作者之一 安德鲁-L-沃尔特（Andrew L. Walter）说。

Ta 薄膜特性分析。a) C 面蓝宝石上α -Ta 薄膜的 XRD 图案，b) Ta 薄膜的横截面 TEM 图像，c) 说明 Ta 薄膜和基板之间外延关系的 SAED 图案，以及 d) c 面蓝宝石基板上 30 nm 厚α -Ta 薄膜的示意图。

研究人员在材料测量光束线（BMM）上进行了 X 射线反射率实验。这些研究有助于深入了解样品中每一层的厚度和密度。他们还利用光谱软招标 2 (SST-2) 光束线进行了 X 射线光谱测量，从而揭示了层的化学构成。位于 NSLS-II 的 BMM 和 SST-2 光束线由美国国家标准与技术研究院 (NIST) 负责运营。

沃尔特说：“我们原本以为钽和基底之间会有一个干净的界面。但我们的测量结果表明，在界面上发生了一些更有趣的事情?！?/span>

研究人员在 BMM 进行的测量发现，在钽金属和蓝宝石衬底之间存在一个以前未曾观察到的埋层。

NSLS-II 光束线科学家、论文共同第一作者安迪·M·巴伯 (Andi M. Barbour)说：“我们试图用许多其他方法来解释这些数据，但界面上的薄层是解决我们意外结果的唯一方法?！?/span>

安巴拉甘补充说："如果我们在厚度为 150 纳米的样品中观察到这么薄的一层，它可能不会以同样的方式吸引我们的注意力。如果没有薄样品，这项工作就不可能完成，但这仅仅是这个项目的开始。

“我们的同事对 M-S 界面的复杂性持怀疑态度，但我们说服他们进行更复杂、更耗时的测量，这样我们就可以更仔细地观察了?！?/span>

来自布鲁克海文凝聚态物质物理与材料科学（CMPMS）部门的 C²QA 研究人员利用扫描透射电子显微镜（STEM）和电子能量损耗光谱（EELS），从蓝宝石衬底中发现了一层钽原子与铝原子和氧原子的混合层。

这些技术补充了在 NSLS-II 进行的研究，因为它们的高空间分辨率非常适合探测薄层的界面。

a,b) 对金属/基底界面上的Ta薄膜和Al-Ta混合层进行HAADF-STEM假彩色质量对比成像分析，显示了界面展宽的程度。c,d) 使用从头算模拟获得的Ta/Al ₂ O ₃界面结构：Ta(111)终止薄膜作为Al堆垛序列的12次延续形成，Ta(110)终止薄膜通过Ta-O相互作用在富Al和富O基底上稳定下来。富O情况下每个原子平面的Ta原子数密度约为富Al情况下的三倍。

“STEM 和 EELS 不仅能直接观察界面上的原子排列，还能揭示它们的电子键合状态，"CMPMS 的论文合著者朱一梅说。

与之前的研究一致，实验人员还观察到了沉积在蓝宝石上的钽薄膜的不同取向。

“这就像从不同的方向切蛋糕，”巴伯解释说?！巴ǔＧ械案馐?，你可以看到蛋糕层和糖霜层。但如果将蛋糕侧向旋转，在横截面上就可能只看到蛋糕或糖霜。在这种情况下，钽原子的晶体结构就像蛋糕和糖衣一样?！?/span>

计算协作

在全国各地，PNNL 材料学家、论文共同第一作者 彼得-V-苏什科（ Peter V. Sushko ）利用计算技术帮助确定了为什么在 M-S 界面上会出现两种不同的钽取向--有时是两种取向的混合。

苏什科解释道：“这个问题更容易通过计算工作而不是实验来解决，因为通过计算，我可以控制原子的位置和浓度，感觉就像一只‘魔术手’。”

这样的建?？梢匀梦颐橇私獠煌牧系奶匦允侨绾斡稍映叨鹊南嗷プ饔镁龆ǖ模帐部品⑾?，蓝宝石衬底表面的氧浓度对钽的沉积方向起着重要作用。

换句话说，如果衬底表面的氧气浓度较高，钽就会在一个方向沉积。如果蓝宝石表面的氧气浓度较低，钽就会在另一个方向沉积。

a,b) 选定的 Ta/Al ₂ O ₃系统中的电荷分布，以富 Al (a) 和富 O (b) Al ₂ O ₃上 Ta 的层平均 Bader 原子电荷表示。垂直虚线表示 Ta/Al ₂ O ₃界面。c,d) 计算富 Al (c) 和富 O (d) Al ₂ O ₃系统上 Ta 的单电子 DOS 的热图表示，并投影到 Al、O 和 Ta 原子平面上。能量尺度已对齐，因此费米能量为 0 eV。(c) 和 (d) 中 Ta DOS 强度的差异是由于沿面外方向的 Ta 堆积顺序不同造成的。

“彼得的计算结果与透射电子显微镜的测量结果非常吻合，”沃尔特说?！拔液苌倏吹饺绱撕玫南喙匦浴！?/span>

巴伯补充说：“我们知道这个界面上的某些东西会降低量子比特的性能，但我们不知道基底表面的氧气浓度会产生如此巨大的影响。如果没有彼得的贡献，我们的实验数据不会产生如此大的影响?！?/span>

前进之路

有了对造成不同钽取向的原因的深入了解，研究人员现在就能调整量子位制造的不同方面，以控制基底表面的含氧量，从而控制钽沉积的取向。虽然他们还不知道哪种取向或取向组合能优化量子位的性能，但这是未来研究的一个方向。

巴伯说：“这项工作表明，X 射线反射率测量如何成为原型设计或确定样品生长方式的有力工具，”他指的是长达数小时的 X 射线表征如何为更复杂、更耗费人力的 STEM 实验提供信息和动力?！癤射线反射率可以作为一种快速有效的方法，开始了解不同制造技术的影响。”

此外，布鲁克海文物理学家进行的测试证实，这项研究中使用的代理样本具有功能性量子比特所需的超导特性，为将来缩小量子比特尺寸打开了大门。

从在美国东海岸使用最先进仪器的实验人员，到在西海岸使用尖端计算技术的理论人员，这个项目融合了广泛的专业知识和工具，跨越了一个大洲。但是，如果没有 C²QA 的跨学科和跨机构结构，这个项目是不可能完成的。

巴伯尔说：“要想在构建更好的量子比特方面取得进展，确实需要很多具有不同背景的科学家。C²QA的一个核心目标就是把所有合适的人群聚集在一起，这项工作只是中心对量子计算众多贡献的一部分。”