自等离子体激元领域诞生并发展以来，金属纳米粒子在表面着色方面的应用就引起了广泛关注。然而，由于目前普遍采用自上而下的着色方法，其商业化应用受到限制。为了提升金属纳米粒子的商业潜力，加拿大渥太华的一个研究团队开发了一种自下而上的方法，利用皮秒激光脉冲在银、金、铜和铝基底上生成了一系列非发光颜色。

尽管等离子体学的最新进展已经利用金属纳米粒子作为着色剂，但实际上，它们已被用于给玻璃着色数千年之久，而这些玻璃现在已成为古董——其中最著名的是莱库古斯杯，这是一个可以追溯到公元 4 世纪的罗马笼形杯。

金属纳米粒子在光辐射照射下，由于等离子体激元的激发，会表现出散射特性。利用等离子体激元效应在金属纳米粒子中实现颜色显现，因其颜色持久、环境友好、可达到衍射极限，并可应用于各种金属着色领域，已引起科学界的广泛关注。

目前常用的自上而下光刻技术包括激光干涉光刻、电子束光刻、离子束光刻、铣削、热压印和纳米压印光刻。虽然现有方法可以达到每英寸约10万个点的分辨率，但大面积着色仍然存在问题，这也阻碍了该技术的商业化应用。

研究团队开发了一种高通量、确定性的方法，用于生成与角度无关、不产生虹彩效应的多种颜色调色板。研究人员在未经抛光的银、金、铜和铝表面，以及厘米级地形特征上，分别采用了脉冲和非脉冲皮秒激光技术。他们还测试了加拿大皇家铸币厂生产的一些银币，其中包括重达5公斤、表面具有显著地形特征的大枚银币。

在整个实验过程中，研究人员使用 15 W Duetto (Nd:YVO4，时宽) 锁模 MOPA 激光器发出的 1064 nm 光，并使用 FlexBurst 软件来控制激光脉冲在突发模式和非突发模式之间的切换。

研究人员使用色度计（CR-241，柯尼卡美能达）、高分辨率扫描电子显微镜（HR-SEM，JSM-7500F FESEM，JEOL）、紫外-可见-近红外（UV-Vis-NIR）光谱仪（CARY7000，安捷伦科技）和三维FDTD数值模拟对表面着色进行了量化和表征。

通过这些方法，研究人员发现了具有不同尺寸和分离分布的随机纳米颗粒的形成，并且这些纳米颗粒可以通过参数优化进行控制。研究人员还推断，这取决于一个单一参数——总累积光通量。此外，研究人员还发现，与非突发式方法相比，突发式着色模式下的着色质量显著提高。

在（短时间隔）突发模式下，色彩饱和度（也称色度）相比其他方法可提高高达 70%，色彩亮度范围可扩展约 60%。突发模式还促成了在金、铜和铝表面上引入调色板。

研究人员利用非突发式方法证明，只要总累积光通量保持不变，大量参数即可生成色调，即不带任何色调的纯色。在这种方法中，每种颜色都与特定的总累积光通量值相关联，该值可用于缩短着色时间或微调每种特定色调。

为了更好地了解金属表面颜色的形成方式，研究人员采用了大规模计算电动力学和大规模时域有限差分计算的计算方法。

利用这种方法，研究人员模拟了不同尺寸纳米粒子的散射，并基于实验和统计分析，采用了不同的周期分布和几何参数。研究表明，纳米粒子排列产生的等离子体共振是颜色形成的主要驱动力。颜色本身则源于随机分布的小尺寸和中等尺寸纳米粒子在表面的嵌入。

简而言之，研究人员已经证明，纳米粒子排列，特别是中等尺寸的纳米粒子排列，由于粒子间距能够改变等离子体共振条件，因此是等离子体效应以及金属表面后续着色的原因。

这种新的自下而上方法的运用，以及它在大规模操作中的适用性，为工业规模的激光着色应用开辟了道路，例如用于防伪、生物传感、生物相容性以及装饰珠宝、艺术品、建筑元素和时尚单品等消费品的着色。

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