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钙钛矿太阳能电池中光电流退化的自修复：缺陷俘获激子的作用

DOI：10.1021/acs.jpclett.9b03413 期刊：The Journal of Physical Chemistry Letters 出版年份：2019 更新时间：2025-09-11 14:15:04
摘要： 溶液法制备的卤化铅钙钛矿已成为光电器件应用中最具前景的材料之一。然而，这类材料在长时间光照下稳定性欠佳。最新实验研究发现卤化铅钙钛矿存在光激活的光电流衰减与自修复现象，这对解决其光稳定性问题具有重要启示意义。遗憾的是，该实验现象的物理本质尚不明确。本研究提出了一套第一性原理理论，可完整阐释所有关键实验发现。通过聚焦缺陷捕获激子，该理论合理解释了自修复过程的快慢时标差异、光电流衰减与恢复的动态对比关系，以及两个竞争过程的陡峭温度依赖性。我们进一步预测，相同自修复现象在其他卤化铅钙钛矿中同样存在且恢复时标更快。本研究为阐明钙钛矿中缺陷调控的激发动力学提供了通用理论框架。
作者： Guangjun Nan，Xu Zhang，Gang Lu
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研究概述 实验方案

研究目的

研究钙钛矿太阳能电池在太阳光照下光电流退化的自修复机制。

研究成果

该研究提出了一种第一性原理理论，阐明了MAPbI3中光激活光电流退化与自修复的关键实验现象。研究表明，光激发引发的结构变化会导致缺陷处形成局域激子，从而造成光电流退化。该理论解释了光退化与恢复过程动力学差异的成因，并预测其他卤化铅钙钛矿材料也存在类似行为且恢复动力学更快。

研究不足

该研究的局限性在于OT-RSH计算的计算成本较高，这限制了空位浓度只能处于较高水平。此外，决定光电流退化/恢复的空间电荷积累/消失动力学过程并未通过第一性原理进行估算。

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