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非平衡位点分布支配着无序有机异质界面处的电荷转移电致发光

DOI：10.1073/pnas.1908776116 期刊：Proceedings of the National Academy of Sciences 出版年份：2019 更新时间：2025-09-12 10:27:22
摘要： 在有机光伏（OPV）器件中，电子给体（D）与电子受体（A）材料界面通常通过电荷转移（CT）电致发光（EL）测量来探测，以估算与器件开路电压密切相关的CT能量。学界普遍假设CT-EL过程中注入电荷在其各自态密度（DOS）的近平衡能级处复合。本文通过定量实验校准模型明确证实：CT-EL实际源自显著高于DOS平衡能级的高能态分布。该模型同时考虑了能量无序DOS中的电荷传输物理过程与Franck-Condon展宽效应，其数值计算采用三维动力学蒙特卡洛模拟，并以实测能量无序值为输入参数推导0-0 CT-EL跃迁线型。通过荧光窄化光谱选择性测量主导D/A界面CT发光的振动声子模能量，我们实现了CT-EL泛频振动的量化分析。模型数值复现了实测CT-EL光谱及其偏压依赖性，揭示了导致CT-EL的高能态DOS位点群。最低能级CT态位于0-0 CT-EL跃迁下方约180至570 meV处，这使得OPV器件作为太阳能电池运行时（而非发光二极管模式），光生载流子会热化至这些低位DOS位点。这种非平衡位点分布合理解释了实验观测到的CT-EL电流密度弱依赖性，并对光发射与光伏效应的互易关系、以及OPV器件最小可达成光伏能量转换损耗等基础问题提出了新的思考。
作者： Armantas Melianas，Nikolaos Felekidis，Yuttapoom Puttisong，Stefan C. J. Meskers，Olle Ingan?s，Weimin M. Chen，Martijn Kemerink
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研究概述 实验方案

研究目的

研究无序有机异质界面处电荷转移电致发光的起源与特性，以理解其对有机光伏器件的意义。

研究成果

该研究表明，CT-EL源自显著高于平衡能级的较高能量DOS位点分布，这挑战了传统认为复合仅发生于最低能量CT态的假设。这一发现对理解有机光伏器件的VOC和能量损失具有重要意义，提示需要重新考量互易关系及CT能量的定义。

研究不足

该研究的局限性在于假设了不相关的、呈高斯分布的局域态能量密度（DOS），且仅关注特定的给体/受体混合体系。该模型对其他有机半导体体系的适用性以及空间关联效应的影响尚需进一步研究。

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