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激光烧蚀铁、钌和铂原子与过量氩气中的乙腈反应制备的CH?CN→M、M-η2-(NC)–CH?、CH?–MNC的红外光谱

DOI：10.1021/acs.inorgchem.9b02716 期刊：Inorganic Chemistry 出版年份：2019 更新时间：2025-09-12 10:27:22
摘要： 在过量氩气中进行了激光溅射的铁、钌和铂原子与乙腈的反应，并通过基质光谱鉴定出产物。原始沉积光谱中观察到的CH3CN→Fe和Fe-η2-(NC)?CH3在紫外光照射后转化为CH3?FeNC。钌体系中唯一检测到的产物CH3CN→Ru在紫外光照射下解离，但在随后的可见光照射和退火过程中部分重现。铂体系也表现出类似行为。主要产物（CH3?FeNC、CH3CN→Ru和CH3CN→Pt）与先前提出的第4、5、6、7族金属原子与乙腈反应路径中最稳定的组分一致，与既往结果相符。第8族金属的π配位产物因向乙腈π*轨道的反键电子回馈有限而形成弱结合复合物。计算表明，铁插入产物的弯曲程度远小于钌类似物，这与其第一过渡金属到C?Fe键更高的s轨道特性相符，且第8族金属亚甲基未发生σ键相互作用畸变。CH3CN→Pt中的Pt-N键是所有研究金属中最强的，这主要归因于其较高的电子亲和力阻止了氮孤对电子密度进入C?N基团的π*轨道。
作者： Han-Gook Cho，Lester Andrews
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究激光烧蚀的铁、钌和铂原子与乙腈在过量氩气中的反应，以识别基质光谱中的产物并了解其稳定性和结构特征。

研究成果

该研究确定激光消融的铁、钌和铂原子与过量乙腈在氩气中反应的产物为CH3CN→Fe、Fe?η2-(NC)?CH3、CH3?FeNC、CH3CN→Ru和CH3CN→Pt。铁插入产物的弯曲程度小于钌类似物，且CH3CN→Pt中铂与氮的键是所研究金属中最强的。第8族金属亚甲基未发生σ键合扭曲。

研究不足

该研究仅限于低温下激光溅射的铁、钌和铂原子与乙腈在过量氩气中的反应。观测结果基于基质隔离技术，可能无法完全反映这些反应在不同条件下的行为。

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