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电子与声子协同作用促进激光诱导下CO在Pd(111)表面的脱附

DOI：10.1103/PhysRevLett.123.246802 期刊：Physical Review Letters 出版年份：2019 更新时间：2025-09-16 10:30:52
摘要： 采用包含激发电子和声子系统效应以及非共面共吸附体相互作用效应的电子摩擦从头算分子动力学方法，研究了CO覆盖Pd(111)表面飞秒激光诱导的CO脱附过程。模拟结果表明电子-声子协同效应在促进CO脱附中起重要作用——这一机制在其他类似体系中常被忽视。当覆盖度达到饱和值0.75 ML时，CO-CO共吸附体间能量交换效应也具有重要影响。结合位点特异性脱附能计算的动力学模拟，使我们能够理解实验中观察到的脱附产率与覆盖度之间的强依赖关系。
作者： Maite Alducin，Nicholas Camillone III，Sung-Young Hong，J. I?aki Juaristi
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研究概述 实验方案

研究目的

研究飞秒激光诱导下CO从覆盖CO的Pd(111)表面脱附的过程，重点关注电子与声子在促进脱附过程中的协同作用以及脱附产率与覆盖度的依赖关系。

研究成果

该研究表明，在促进CO从Pd(111)表面脱附过程中存在显著的电子-声子协同效应，且脱附概率与覆盖度密切相关。声子激发减弱了CO与表面的键合强度，从而增强了电子介导的脱附作用。研究结果提示，在类似体系中需同时考虑电子激发和声子激发的作用。

研究不足

0.33单层覆盖率的统计不确定性较大，因为仅发生了一次脱附事件。密度泛函理论计算中对脱附能垒的高估影响了与实验产率的定量一致性。

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