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扫描隧道模式下针尖增强拉曼光谱观测偶氮苯自组装单分子层中的分子弯曲研究

DOI：10.1021/acs.jpcc.9b08299 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2019 更新时间：2025-09-19 17:13:59
摘要： 针尖增强拉曼光谱（TERS）能够放大偶氮苯自组装单分子层（SAMs）极其微弱的拉曼响应，从而实现对样品表面纳米尺度的化学表征。最近，我们建立了一个物理模型来描述扫描隧道模式（STM-TERS）下探测的偶氮苯SAMs的TERS强度，该模型考虑了隧穿结内强电场引起的分子弯曲。该模型很好地预测了金多晶膜（111）上己基偶氮苯SAM（AzoC6）的TERS强度随针尖与基底间电场变化的实验现象。然而，在相同条件下研究烷基链长度约为前者两倍的长链十一烷基偶氮苯（AzoC11）SAM的TERS强度时，发现模型与实验存在差异。本研究通过引入针尖与SAM间机械相互作用导致的额外弯曲机制（当针尖-样品距离小于分子长度时产生），扩展了分子弯曲模型。改进后的模型能准确描述AzoC6和AzoC11在偏压或针尖-样品距离变化时的TERS强度行为。最终我们定量确定了两种分子弹性性质的差异，从物理层面解释了两种SAMs TERS强度行为的区别。
作者： Antonino Foti，Chiara Toccafondi，Razvigor Ossikovski
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

通过比较十一烷基偶氮苯硫醇（AzoC11）和AzoC6自组装单分子层（SAMs）的扫描隧道显微镜针尖增强拉曼散射（STM-TERS）结果，在分子弯曲模型框架下阐明分子长度对STM结中SAM分子弯曲过程的影响。

研究成果

扩展的分子弯曲模型（包含电场诱导和机械弯曲两种机制）成功描述了具有大分子长度的自组装单分子膜在宽偏压范围和针尖-样品间距范围内的扫描隧道显微镜针尖增强拉曼散射响应。该模型可通过提取其特征弹性弯曲常数实现各类自组装单分子膜的定量表征。

研究不足

基于经典偶极子模型的等离子体增强效应在原子尺度距离上可能被高估，这是由于热电子溢出或电场非局域屏蔽等量子效应的影响。

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