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含醇水溶液中亚硝酸盐光解的红外光谱与动力学表征

DOI：10.1021/acs.jpca.0c02104 期刊：The Journal of Physical Chemistry A 出版年份：2020 更新时间：2025-09-23 15:19:57
摘要： 亚硝酸盐在紫外光解作用下被视为水溶液中潜在的羟基自由基（OH）和一氧化氮（NO）前驱体。研究采用步进扫描傅里叶变换干涉仪，通过355纳米脉冲激发含甲醇/乙醇的亚硝酸钠水溶液，采集瞬态红外差谱。实验推测光解中间体分别源自NO??的直接解离生成NO，以及OH与NO??的快速反应生成NO?。结合B3LYP密度泛函理论（采用C-PCM模型考虑水的介质效应）对相关物种绝对能量和谐波波数的理论计算，1860-2030 cm?1的瞬态吸收带可归因于由NO+NO?快速生成的溶解态N?O?异构体?；谌攘ρгげ猓祭嘤隢?O?的反应较水更不利，导致含醇水溶液中N?O?的消耗速率略有减缓。通过对比有无CH?OH或C?H?OH时N?O?的瞬态浓度，首次报道了NO/NO?与醇类的双分子速率系数上限为7.3×103 M?1s?1。该研究提供的醇类与NO、NO?及N?O?反应的光谱学和动力学证据，有助于阐明醇类与氮氧化物（NxOy）在溶液或水相气溶胶光化学中的作用机制。
作者： Meng-Chen Shih，Ya-Ju Hsu，Li-Kang Chu
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究含醇水溶液中亚硝酸盐的光解作用，以了解光解中间体（如NO、NO2和N2O3）的形成与反应活性。

研究成果

水溶液中亚硝酸盐的光解产生NO和NO2，它们迅速形成N2O3异构体。醇类的存在由于热力学不利性而略微减缓了N2O3的消耗速率。NO或NO2与醇类的上界双分子速率系数估计为7.3 × 103 M?1 s?1。本研究为醇类与氮氧化物在水环境中的反应活性提供了新见解。

研究不足

该研究的局限性在于实验的特定条件，例如亚硝酸盐和醇的浓度以及激光激发波长。理论计算采用连续介质模型来处理溶剂效应，这可能无法解释特定的相互作用。

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