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离域效应与过剩能量对有机太阳能电池量子效率的影响及光学互易关系成立性的研究

DOI：10.1021/acs.jpclett.0c00945 期刊：The Journal of Physical Chemistry Letters 出版年份：2020 更新时间：2025-09-23 15:19:57
摘要： 研究了两种典型聚合物：富勒烯体系中长程电荷分离的光子能量依赖性。实验表明，PCDTBT:PC61BM体系的内量子效率（IQE）与激发能量无关；而TQ1:PC71BM体系在接近电荷转移电致发光峰最大值的激发能量下呈现强能量依赖性，在更高激发能量时则变为能量无关。动力学蒙特卡洛模拟复现了实验测得的IQE数据，并揭示这种能量依赖性由电荷离域效应主导。当激发能量对应电荷转移电致发光峰最大值或更低时，要实现高效长程分离需要空穴-电子对初始分离约4-5纳米，而在更高光子能量下离域效应对电荷分离的影响较小。我们的模型结果表明，从现象学角度看电荷转移电致发光与外量子效率之间的互易关系，并不能从根本上证明这些光谱间常用的互易关系具有普适性。
作者： Nikolaos Felekidis，Armantas Melianas，Martijn Kemerink
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研究概述 实验方案

研究目的

研究有机太阳能电池中长程电荷分离的光子能量依赖性以及离域和过剩能量对量子效率的影响。

研究成果

研究得出结论：电荷分离效率的光子能量依赖性由电荷离域作用主导。对于PCDTBT:PC61BM体系，内量子效率与光子能量无关；而TQ1:PC71BM体系在低激发能条件下呈现能量依赖性。模拟结果表明，由于总联合态密度中反映的子集不同，CT电致发光与EQE光谱之间可能并不严格遵循互易关系。

研究不足

该研究仅限于两种特定的聚合物：富勒烯体系，其发现可能无法推广至所有有机太阳能电池。模拟假设活性层均匀，这可能未考虑样品的不均匀性。

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