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单层MoS?中的强耦合相干声子

DOI：10.1021/acsnano.0c00309 期刊：ACS Nano 出版年份：2020 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 我们展示了一套瞬态吸收装置，该装置结合了可见光-紫外波段的宽带探测与高时间分辨率（约20飞秒），特别适用于激发和检测各类材料中的振动相干性。以单层二硫化钼（1L-MoS?）这一代表性半导体单层过渡金属硫族化合物（TMD）为例，我们生成并探测了相干声子（CPs）——其中激子与声子的受限动态相互作用尚未被探索。超短激光脉冲触发的面外A'?声子相干振荡运动，在数十飞秒时间尺度上动态调制了激子共振。当与C激子峰共振探测时，我们观察到CP振幅增强近两个数量级，同时伴随CP产生效率的共振增强?；诘谝恍栽砑扑阒な担篈'?声子位移引起的1L-MoS?能带结构变化与C激子存在强耦合。CP振幅的共振行为与计算所得拉曼极化率张量的光谱轮廓完全吻合。这些结果阐明了单层TMDs中CP的产生过程，并证明1L-MoS?中的CP激发可描述为类拉曼散射过程。
作者： Chiara Trovatello，Henrique P.C. Miranda，Alejandro Molina-Sanchez，Rocio Borrego-Varillas，Cristian Manzoni，Luca Moretti，Lucia Ganzer，Margherita Maiuri，Junjia Wang，Dumitru Dumcenco，Andras Kis，Ludger Wirtz，Andrea Marini，Giancarlo Soavi，Andrea C Ferrari，Giulio Cerullo，Davide Sangalli，Stefano Dal Conte
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

理解相干声子（CP）产生过程的机制，并确定能在单层二硫化钼中高效激发相干声子的物理参数（如泵浦脉冲光子能量）。

研究成果

研究表明，A'1光学声子模式与C激子发生强耦合，在该激子峰周围宽能量范围内引发瞬态吸收（TA）响应的时间调制。此类相干振荡的激发谱轮廓遵循拉曼张量的能量依赖关系，证明单层二硫化钼（1L-MoS2）中的晶格相干性可描述为类拉曼激发机制。对原子位移构型的第一性原理能带结构计算证实了C激子与A'1声子之间的强耦合。

研究不足

该研究仅限于A激子附近较窄的能量范围（约100meV），因此难以获取关于圆偏振激子激发如何影响整个能带结构的信息。声子退相位时间τdeph=1.7±0.2皮秒，几乎比相同温度下剥离的单层二硫化钨（1L-WSe2）中圆偏振激子的测量值小三倍，这可能是由于剥离和化学气相沉积生长的单层过渡金属硫族化合物（1L-TMDs）中缺陷浓度不同所致。

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