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金在二氧化钛上晶面依赖性烧结行为的直接原位透射电镜观察与洞察

DOI：10.1002/anie.201811933 期刊：Angewandte Chemie International Edition 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 防止负载型纳米催化剂烧结是纳米催化领域的重要课题。一种可行方法是选择合适的载体，但由于缺乏确凿证据，金属-载体相互作用对烧结的促进或抑制作用尚未明确。本研究通过原位透射电镜技术，报道了金纳米颗粒在不同锐钛矿型TiO?表面呈现完全迥异的烧结行为：在TiO?(101)晶面完整观测到结合奥斯特瓦尔德熟化与颗粒迁移团聚的全程原位烧结过程；而在相同条件下，TiO?锐钛矿(001)晶面上的金纳米颗粒未发生烧结。密度泛函理论计算完整阐释了这种晶面依赖性烧结机制。本工作不仅为载体在烧结过程中的关键作用提供了直接证据，更为抗烧结纳米催化剂的设计提供了重要启示。
作者： Wentao Yuan，Dawei Zhang，Yang Ou，Ke Fang，Beien Zhu，Hangsheng Yang，Thomas W. Hansen，Jakob B. Wagner，Ze Zhang，Yi Gao，Yong Wang
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究金纳米颗粒在不同锐钛矿型TiO2表面上的晶面依赖性烧结行为，以理解金属-载体相互作用在烧结过程中的作用。

研究成果

该研究发现金-二氧化钛纳米催化剂的烧结行为具有晶面依赖性：在TiO2 (101)晶面观察到烧结现象，而TiO2 (001)晶面未出现烧结。密度泛函理论计算表明，这种差异源于金单原子在这两种晶面上具有不同的吸附能和扩散势垒。本研究为载体纳米颗粒的烧结机制提供了明确的基底效应证据，并为设计抗烧结高效催化剂提供了理论依据。

研究不足

通过电子束辐照对TiO2载体进行还原处理的程度会影响负载金属纳米颗粒的烧结行为。实验采用较低的电子束剂量以尽量减小这种影响。

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