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评估钴酞菁纳米片作为分子催化剂在锂促进草酸盐形成的Li–CO?–草酸盐电池中的性能

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b06395 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 从锂基电池的阴极环境中去除O2分子，催生了锂-二氧化碳电池这一新型且有前景的储能技术。尽管通过阴极处Li原子与CO2分子的可逆反应实现了CO2捕获，但放电过程中形成的Li2CO3绝缘产物及其在充电时难以分解的特性制约了该电池性能。本研究通过计算密度泛函理论方法，系统地向作为阴极分子催化剂的钴酞菁（CoPc）纳米片添加Li和CO2，探索以Li2C2O4替代Li2CO3作为放电产物来提升锂-二氧化碳电池性能的可能性。结果表明：CO2分子具有高吸附能（-2.16 eV），Li插层电压低至1.45 V；电解液（二甲基亚砜）对吸附能、分解能及Li插层电压具有显著积极影响；并揭示了CoPc纳米片上形成Li2C2O4产物的空间电子转移机制。此外，CoPc纳米片的高电子亲和力及其在生成Li2C2O4过程中向CO2分子进行电子转移时适宜的热力学与动力学特性，证实了该材料应用于锂-二氧化碳电池的潜力。本研究全面评估了CoPc纳米片作为阴极材料的性能，为提升锂-二氧化碳电池效能及开发新型锂-二氧化碳-草酸盐电池提供了可行方案。
作者： Moein Goodarzi，Fariba Nazari，Francesc Illas
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研究概述 实验方案

研究目的

通过向用作锂-二氧化碳电池阴极分子催化剂的酞菁钴（CoPc）纳米片中系统添加锂和二氧化碳，以草酸锂（Li2C2O4）替代碳酸锂（Li2CO3）作为放电产物，探究该策略对提升锂-二氧化碳电池性能的潜在作用。

研究成果

该研究证实了CoPc纳米片在锂-二氧化碳电池中的应用潜力，为提升锂-二氧化碳电池性能及开发新型锂-二氧化碳-草酸盐电池提供了可行且有效的解决方案。研究重点指出CoPc纳米片具有高电子亲和力，以及在生成Li2C2O4产物过程中，其向CO2分子进行电子转移时具备适宜的热力学与动力学特性。

研究不足

该研究基于计算模型，可能未能完全涵盖所有实验条件和变量。温度影响、循环性能、可能的副产物、Li2C2O4产物的分解电位、电池可逆性以及用其他金属离子替代Li+离子等方面尚未得到充分探究。

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