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原位和频振动光谱探究明确结构石墨烯电极上析氧反应过电位的起源

DOI:10.1021/jacs.8b08285 期刊:Journal of the American Chemical Society 出版年份:2018 更新时间:2025-09-23 15:21:01
摘要: 为开发高效的锂氧(Li-O2)二次电池阴极材料,研究人员在典型有机溶剂二甲基亚砜(DMSO)中,对结构明确的单层石墨烯上的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)进行了研究。通过具有本征表面选择性的和频振动光谱技术(SFG),评估了ORR和OER过程中溶剂在石墨烯电极表面的吸附与脱附行为。在LiClO4/DMSO溶液中,初始ORR会在石墨烯电极表面沉积过氧化锂(Li2O2),随后SFG光谱显示,后续氧化Li2O2的OER优先发生在Li2O2与石墨烯的界面,而非Li2O2与体相溶液的界面。因此,在大部分沉积的Li2O2被氧化之前,OER会通过减小Li2O2与石墨烯的接触面积来降低二者间的导电性,这阐明了OER高过电位的起源。
作者: Qiling Peng,Jiafeng Chen,Hengxing Ji,Akihiro Morita,Shen Ye
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研究定义明确的石墨烯电极上析氧反应过电位的起源。

氧析出反应(OER)优先发生在Li2O2与石墨烯的界面处,在大部分沉积的Li2O2被氧化之前,通过减小它们的接触面积降低了两者之间的电导率。这阐明了锂-氧电池碳阴极上OER高过电位的起源。

该研究聚焦于一个定义明确的单层石墨烯,这可能无法完全代表锂氧电池中常用多孔碳材料的行为。和频振动光谱信号仅能检测石墨烯表面二甲基砜的量,而非直接反映过氧化锂的覆盖度。

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