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Cu?O(100)和(111)表面的氧化还原性质

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b08494 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 当前研究重点聚焦于基于铜（Cu）和氧化亚铜（Cu2O）的催化剂，因其被视为贵金属催化剂的潜在替代品。然而这类材料的应用受失活问题制约——例如易被完全氧化为CuO。尽管氧化还原过程对Cu2O催化剂至关重要，但其失活机理的分子层面认知仍属空白。本研究通过同步辐射X射线光电子能谱（XPS）与扫描隧道显微镜（STM），探究了(100)与(111)晶面取向的规整Cu2O体相单晶初始氧化阶段。在25℃、1毫巴氧气环境下，(100)表面会形成1.0单原子层（ML）的CuO表面氧化物，并附着反应气体中微量水分生成的0.7 ML羟基。相比之下，(111)表面在同等温和条件下既未发生羟基化也未出现氧化现象。Cu2O(111)表面初始形成CuO需在1毫巴氧气中经约400℃退火处理，这凸显了两种晶面反应活性的显著差异。在超高真空条件下将(100)表面加热至约225℃时，羟基以0.46 ML的速率减少，其变化趋势与检测到的CuO覆盖度增加（0.45 ML）速率相当，表明存在反应路径：2吸附羟基 + 固态Cu2O → 气态H2O + 2固态CuO。STM分析将表面化学变化与形貌特征相关联，证实了表面羟基化及CuO的形成过程，并显示反应条件下活性物种具有高度迁移性导致的显著形貌改变。
作者： Chunlei Wang，Heloise Tissot，Carlos Escudero，Virginia Perez-Dieste，Dario J. Stacchiola，Jonas Weissenrieder
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究具有明确(100)和(111)晶面终止的Cu2O体相单晶的初始氧化阶段，以理解基于Cu2O催化剂的氧化还原特性及失活过程。

研究成果

该研究表明表面终止对Cu2O氧化和羟基化特性的重要性。Cu2O(100)表面在室温下易于发生羟基化和氧化，而Cu2O(111)表面需要更高温度才能氧化。两种表面的还原过程也存在差异，(100)表面显示出OH去除与CuO形成之间的直接关联。

研究不足

该研究聚焦于氧化的初始阶段，未涵盖长期稳定性或在反应条件下的催化性能。反应环境中其他气体或杂质的影响尚未得到充分探究。

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