研究目的
研究在可见光下利用无金属半导体光催化实现sp2 C-H键与分子氧的功能化。
研究成果
该研究成功开发了一种在环境条件下利用半导体光氧化还原体系实现芳烃C-H胺化的无金属途径，为C-H官能化提供了一种可持续且高效的方法。
研究不足
用于C-H官能化的半导体光氧化还原催化体系目前仅限于富电子芳烃。
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无金属半导体光催化利用分子氧实现sp2碳氢键功能化
DOI：10.1002/cctc.201801948
期刊：ChemCatChem
出版年份：2018
更新时间：2025-09-10 09:29:36
摘要：
设计用于太阳能转换的无金属催化剂是半导体光氧化还原催化（SPC）领域长期面临的挑战。以具有可见光响应的六方氮化碳硼（h-BCN）作为非金属光催化剂，该体系以分子氧为终端氧化剂，能高效、广泛兼容取代基地获得C–H/N–H偶联产物。该催化剂对富电子芳烃选择性转化为C–N产物表现出卓越性能（产率高达95%）及良好稳定性（可循环6次）。氮杂芳烃和胺盐均可作为有效耦合亲核试剂。机理研究表明，活性氧物种为超氧阴离子自由基（O2??）和H2O2，这一结论通过电子自旋共振（ESR）数据、碘-淀粉实验及对照实验证实。此外，动力学同位素效应（KIE）实验表明C–H键断裂并非决速步骤。这种基于半导体的光氧化还原体系实现了无需任何金属、配体、强氧化剂及添加剂参与下的C–H胺化反应，为C–H功能化提供了互补途径，并能以可持续方式高效实现合成应用。
作者：
Meifang Zheng，Indrajit Ghosh，Burkhard K?nig，Xinchen Wang
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