研究目的
研究飞秒激光脉冲激发下碱卤分子的非绝热光解离动力学，重点关注量子波包干涉导致的受激分子布居数的幂律衰减。
研究成果
研究表明，由于波包分岔与合并引发的量子干涉效应，光激发碱卤化物体系的粒子数呈现指数为?1/2的幂律衰减。图解法为该现象提供了定量解释，理论预测与数值模拟结果高度吻合。
研究不足
该理论忽略了波包的偶然重叠及其量子干涉效应，这可能会影响极长时间区域的结果。由于势能曲线特性不同，该理论对含重卤素原子的碱金属卤化物的适用性有限。
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碱卤化合物非绝热光解离动力学中由于量子波包干涉导致的幂律衰减
DOI：10.1063/1.5048957
期刊：The Journal of Chemical Physics
出版年份：2018
更新时间：2025-09-10 09:29:36
摘要：
研究了气相中碱卤分子受飞秒激光脉冲激发时的非绝热光解离动力学，发现光激发分子的布居数呈现指数为?1/2的幂律衰减，这与飞秒光谱学和单分子反应理论中常假设的指数衰减不同。为阐明幂律衰减机制，开发了一种图示法，通过动态事件（如波包分岔、转向和解离）的发生模式来可视化非绝热反应动力学的结构。利用该图示法推导出幂律衰减的解析公式，并将理论衰减曲线与锂氟化物案例中波包动力学模拟计算的数值衰减曲线进行对比。研究表明，幂律衰减的根源是非绝热跃迁导致的波包分岔与合并所产生的量子干涉。
作者：
Yuta Mizuno，Koji Hukushima
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