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层状材料中的光诱导晶格收缩

DOI：10.1088/1361-648X/aad022 期刊：Journal of Physics: Condensed Matter 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:22:29
摘要： 光激发诱导的结构和电子变化是二维晶体功能化的一项有前景技术。要调控这些高度各向异性晶体结构的光响应特性，必须研究激发电子态对平面共价键网络及相对较弱的面外色散作用的影响。虽然通过泵浦-探测实验测量了平面原子动力学并通过第一性原理模拟进行了表征，但电子激发对弱面外范德华键的影响研究较少。我们采用非绝热量子分子动力学方法研究了光激发二硫化钼双层中的原子运动，发现在电子激发后100飞秒内沿面外方向的晶格参数出现显著的非热减小，这是由于电子重新分布至层间反键特性较弱的激发态所致。这种光激发过程中弱键相互作用的非平庸行为，对调控含非共价相互作用（如层状材料和聚合物）材料体系的性能具有潜在应用价值。
作者： Hiroyuki Kumazoe，Aravind Krishnamoorthy，Lindsay Bassman，Rajiv K Kalia，Aiichiro Nakano，Fuyuki Shimojo，Priya Vashishta
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

为研究电子激发对层状材料（特别是二硫化钼双层）中面外范德华键的影响，采用非绝热量子分子动力学模拟方法。

研究成果

研究表明，二硫化钼双层结构在电子激发下会出现强烈的非热平面外晶格参数快速收缩现象，这是由于电子密度重分布同时增强了层间吸引与排斥作用，而两者的不完全抵消导致了净吸引力。该特性在调控具有非共价相互作用材料性能方面具有潜在应用价值。

研究不足

模拟是在高电荷载流子密度（约10^21 cm^-3）的电子-空穴等离子体状态下进行的，该密度比激子态实验中的密度（10^18 cm^-3）高出三个数量级。这导致观测到的效应在幅度和时间尺度上与实验存在差异。用于范德华力的DFT-D方法对电子电荷密度重分布不敏感，可能无法捕捉所有效应。

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