研究目的
利用质谱和X射线吸收光谱研究小尺寸氧化钡团簇（尤其是富氧物种）的稳定性和氧化态，以理解其与NOx存储机制相关的化学性质。
研究成果
研究表明，小尺寸氧化钡团簇可在不改变钡元素+2价氧化态的前提下容纳过量氧原子。这些氧原子表现出与组成相关的电子态特征，暗示了团簇材料中储存二氧化氮的潜在新机制，该机制有别于块体材料的特性。
研究不足
该研究仅限于小尺寸团簇（最多六个钡原子）和特定组分（Ba2O2+和Ba2O3+）。实验装置可能在光子能量分辨率和团簇稳定性方面存在限制。计算方法采用具有特定泛函的DFT，可能无法准确捕捉所有电子效应。
1：实验设计与方法选择：
本研究采用质谱法和X射线吸收光谱（XAS）分析钡氧化物团簇。XAS通过离子阱装置中的碎片离子检测实现。
2：样本选择与数据来源：
使用磁控溅射团簇离子源配合金属钡靶材制备钡氧化物团簇离子，经四极杆质量过滤器进行尺寸筛选。
3：实验设备与材料清单：
设备包括磁控溅射团簇离子源、四极杆质量过滤器、线性射频离子阱、飞行时间质谱仪、日本KEK光子工厂BL-7A束线的同步辐射光源，以及Gaussian 16等用于DFT计算的软件工具。材料包含钡金属、氩气、氦气、氧气及BaO粉末、Cr2O3粉末等参考样本。
4：实验流程与操作步骤：
预处理去除钡靶氧化层后，通入氩氧混合气体溅射产生团簇，经质量筛选后捕获于离子阱，施加X射线辐照并检测碎片离子。XAS光谱以碎片离子产额模式记录。计算过程包含几何结构优化与电荷分析的DFT计算。
5：数据分析方法：
采用高斯函数与误差函数拟合XAS光谱，通过自然键轨道（NBO）分析电荷分布，统计拟合确定峰位能量与强度值。
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magnetron-sputtering cluster-ion source
Used to produce barium-oxide cluster ions by sputtering a metallic barium target with argon and oxygen gases.
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quadrupole mass filter
Used for mass selection of the generated cluster ions.
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linear RF ion trap
Used to trap size-selected cluster ions for irradiation with X-rays.
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time-of-flight mass spectrometer
Used for mass spectrometry analysis of the clusters.
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synchrotron radiation source
BL-7A
Photon Factory, KEK
Provides soft X-rays for X-ray absorption spectroscopy experiments.
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Gaussian software
Gaussian 16
Gaussian, Inc.
Used for density functional theory (DFT) calculations to optimize geometries and analyze charge distributions.
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NBO program
NBO 3.1
Used for natural bond orbital analysis to obtain charge distributions.
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