研究目的
通过基质隔离红外光谱和量子化学计算研究具有意外成键模式的光敏性锡二氧化硫复合物。
研究成果
该研究通过基质隔离红外光谱和密度泛函理论计算，成功鉴定并表征了多种锡二氧化硫配合物。主要发现包括单核配合物在辐照与退火过程中的相互转化、p轨道在成键中的作用，以及基于电子结构变化的光化学行为见解。该研究深化了对二氧化硫与锡原子反应性的理解，并为环境和催化应用提供了启示。
研究不足
该研究在低温基质环境中进行，可能无法完全代表常压条件下的反应。使用特定激光和光谱设备可能导致检测灵敏度和分辨率受限。同位素替代和计算方法存在固有不确定性。
1：实验设计与方法选择：
本研究采用矩阵隔离红外吸收光谱法，探究激光溅射锡原子与二氧化硫在4K固态氩中的反应。理论模型包括采用B3LYP和BPW91泛函的密度泛函理论（DFT）计算，用于振动频率分析和结构优化。
2：样本选择与数据来源：
样本包含通过放电法制备的含同位素替代的二氧化硫（SO2，如S18O2、34SO2及混合气体）。使用锡靶材进行激光溅射，数据采集自傅里叶变换红外光谱仪。
3：34SO2及混合气体）。使用锡靶材进行激光溅射，数据采集自傅里叶变换红外光谱仪。 实验设备与材料清单：
3. 实验设备与材料清单：设备包括Nd:YAG激光器（1064nm，10Hz）、傅里叶变换红外光谱仪（布鲁克Vertex 80V配MCTB探测器）、中压汞弧灯（飞利浦175W）、真空腔室及冷CsI窗口。材料包含锡靶材（Alfa Aesar）、硫粉（99.5%，Alfa Aesar）、氧气（18O2>99%来自上?；ぱ芯吭?；99.999%氧气来自英国氧气公司）及硫-34同位素（98.8% 34S，剑桥同位素实验室）。
4：5%，Alfa Aesar）、氧气（18O2>99%来自上?；ぱ芯吭?；999%氧气来自英国氧气公司）及硫-34同位素（8% 34S，剑桥同位素实验室）。 实验流程与操作步骤：
4. 实验流程与操作步骤：激光溅射的锡原子与稀释于氩气中的SO2在4K冷凝过程中发生反应。矩阵样品经不同温度退火处理，并采用特定波长光解。以0.5cm-1分辨率记录傅里叶变换红外光谱，通过同位素替代实验验证谱峰归属。
5：5cm-1分辨率记录傅里叶变换红外光谱，通过同位素替代实验验证谱峰归属。 数据分析方法：
5. 数据分析方法：采用Gaussian 09软件将实测振动频率与同位素位移与DFT计算值对比分析，运用简谐振动分析及TDDFT方法处理紫外-可见光谱。
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FTIR spectrometer
Bruker Vertex 80 V
Bruker
Records infrared spectra of reaction products at high resolution.
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Nd:YAG laser
1064 nm, 10 Hz repetition rate with 10 ns pulse width
Used for laser ablation of tin atoms to initiate reactions with SO2.
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Mercury arc lamp
175W
Philips
Used for photolysis of matrix samples with selected wavelengths.
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Tin target
Alfa Aesar
Source of tin atoms for laser ablation reactions.
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Sulfur powder
99.5%
Alfa Aesar
Used in preparation of SO2 samples.
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Oxygen gas
18O2 >99%
Shanghai Research Institute of Chemical Industry
Isotopic source for preparing S18O2.
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Oxygen gas
99.999%
British Oxygen Company
High-purity oxygen for sample preparation.
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Sulfur-34 isotope
98.8% 34S
Cambridge Isotope Laboratories
Isotopic source for preparing 34SO2.
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