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杂双核[Cu(N^N)(P^P)]<sup>+</sup>配合物中膦配体的调控及其在发光电化学池中的应用

DOI：10.1039/C8DT03827A 期刊：Dalton Transactions 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 08:25:00
摘要： 报道了五种[Cu(P^P)(N^N)][PF6]配合物的合成与表征，其中P^P为2,7-双(叔丁基)-4,5-双(二苯基膦)-9,9-二甲基呫吨（tBu2xantphos）或手性4,5-双(间甲苯基膦)-9,9-二甲基呫吨（xantphosMes2），N^N为2,2'-联吡啶（bpy）、6-甲基-2,2'-联吡啶（6-Mebpy）或6,6'-二甲基-2,2'-联吡啶（6,6'-Me2bpy）。四种化合物的单晶结构证实铜(I)中心处于扭曲四面体环境。在[Cu(xantphosMes2)(6-Mebpy)][PF6]中，6-Mebpy单元在两个等量取向间无序分布，该无序现象与溶液中[Cu(xantphosMes2)(N^N)]+阳离子的两种动态过程组合相对应。密度泛函理论(DFT)计算表明，[Cu(xantphosMes2)(6-Mebpy)][PF6]固态结构中观察到的两种构象体能量差仅0.28 kcal mol?1。当激发至MLCT区域（λexc=365 nm）时，这些配合物呈现黄色至橙色发光。增加bpy单元中甲基数量会使发射光谱蓝移并提高Cu+/Cu2+氧化电位。溶液中的光致发光量子产率(PLQY)较低，但固态最高可达59%（[Cu(tBu2xantphos)(6,6'-Me2bpy)]+）。低温下延长的激发态寿命与热活化延迟荧光(TADF)特性相符，这得到最低单重态与三重态能隙（0.17-0.25 eV）计算结果的支持。简单双层发光电化学池(LEC)测试显示，含xantphosMes2的配合物光电性能普遍低于tBu2xantphos体系（后者器件更高效明亮）。由于N^N配体的空间位阻增大提升了PLQY，[Cu(tBu2xantphos)(6,6'-Me2bpy)][PF6]获得了最佳LEC性能。
作者： Azin Babaei，Antonio Pertegás，Fabian Brunner，José M. Junquera-Hernández，Edwin C. Constable，Catherine E. Housecroft，Henk J. Bolink，Alessandro Prescimone，Michele Sessolo，Enrique Ortí
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究改性xantphos配体对[Cu(P^P)(N^N)]+复合物结构与电子性质的影响及其在发光电化学池(LEC)中的应用。

研究成果

研究表明，通过修饰[Cu(P^P)(N^N)]+配合物中的P^P和N^N配体，可以调控其结构、电子及光物理性质?；趖Bu2xantphos的配合物在发光电化学电池中展现出高荧光量子产率和效率的优异性能，而xantphosMes2配合物表现较差。这些发现支持将这些配合物应用于光电器件，并建议进一步优化空间位阻和器件结构。

研究不足

空间位阻效应阻碍了[Cu(xantphosMes2)(6,6’-Me2bpy)][PF6]的分离。由于溶剂猝灭作用，该化合物在溶液中的光致发光量子产率较低。器件效率低于光致发光量子产率，表明存在非辐射损失。本研究仅限于特定配体修饰，可能不适用于其他体系。

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