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一种新型纳米复合材料:介孔二氧化硅负载的镍纳米晶体经二氧化铈团簇修饰,具有极高的光转燃料效率,可用于紫外-可见-红外光驱动的二氧化碳还原

DOI:10.1039/C9TA00259F 期刊:Journal of Materials Chemistry A 出版年份:2019 更新时间:2025-09-23 14:18:28
摘要: 通过简便方法合成了一种以介孔二氧化硅为载体、铈簇修饰镍纳米晶体的新型纳米复合材料。该材料在无额外加热条件下,经聚焦紫外-可见-红外光照射即可高效催化甲烷还原二氧化碳生成一氧化碳和氢气(CRM反应),展现出卓越的光热催化活性。其氢气和一氧化碳产率分别高达33.42和41.53 mmol·min?1·g?1,光能转燃料效率突破27.4%。即使在λ>690 nm的聚焦可见-红外光照射下,该复合材料仍保持优异的CRM光热催化性能。研究发现铈簇修饰显著提升了镍纳米晶体的光热催化活性与稳定性,其卓越性能源于全光谱光热转换驱动的高效热催化反应及材料本身的优良热催化活性。基于TG-MS、XRD、TEM、原位FTIR、拉曼光谱、同位素标记实验及DFT计算,我们揭示了光热催化活性与耐久性提升机制及新型光激活效应:纳米复合材料中铈簇氧原子参与镍晶体表面的CRM反应,显著降低了C*和CH*物种氧化这一关键步骤的活化能;聚焦光照进一步降低反应活化能,从而大幅提升光热催化活性。
作者: Zhongkai Jiang,Yuanzhi Li,Qian Zhang,Yi Yang,Shaowen Wu,Jichun Wu,Xiujian Zhao
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研究概述 实验方案 设备清单

开发一种高效的光驱动甲烷还原二氧化碳(CRM)催化剂,以实现高转化效率和太阳能利用率,从而应对全球环境和能源挑战。

这种新型纳米复合材料在光驱动甲烷还原二氧化碳反应中展现出高效性能,具有优异的活性、稳定性和光能转化效率。二氧化铈团簇修饰通过降低活化能并抑制积碳来提升性能。光活化的发现为未来催化剂设计提供了新思路,为太阳能利用和二氧化碳转化开辟了有前景的途径。

该研究仅限于实验室规模的实验,未涉及工业化应用的规?;侍狻>」艽呋潦Щ钕窒笥兴纳疲曰岱⑸?;碳沉积虽被抑制,但并未完全消除。使用高强度聚焦光照在无聚光器的情况下可能无法直接适用于自然太阳光照条件。

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