研究目的
开发一种低成本且高效的氧还原反应(ORR)催化剂,利用金属阳离子空位作为活性位点,以替代燃料电池中的铂基催化剂。
研究成果
具有锌空位的ZnS/N–C-900催化剂展现出优异的氧还原反应性能,包括高活性、良好耐久性和甲醇耐受性,其表现优于Pt/C。密度泛函理论计算证实,锌空位降低了氧还原反应的反应能垒,使其成为燃料电池中铂基催化剂的有力替代品。该研究为有机染料在催化剂设计中的应用提供了新策略。
研究不足
该研究聚焦于碱性介质(0.1 M KOH),可能不适用于其他电解质。催化剂合成需要高温(900°C)和特定前驱体,这可能限制其规?;τ?。DFT计算属于理论层面,可能无法完全反映实际条件。
1:实验设计与方法选择:
催化剂ZnS/N–C-900通过一步热解法制备,以葡萄糖、有机染料(K-GR)和ZnCl?为前驱体,在900°C下合成。表征手段包括XRD、拉曼光谱、XPS、TEM、HRTEM、STEM-EDS和BET分析。电化学测试采用三电极体系,在0.1 M KOH溶液中通过循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)和计时电流法进行。密度泛函理论(DFT)计算使用VASP软件研究反应能。
2:1 M KOH溶液中通过循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)和计时电流法进行。密度泛函理论(DFT)计算使用VASP软件研究反应能。 样品选择与数据来源:
2. 样品选择与数据来源:样品包括C-900(纯葡萄糖)、N,S-C-900(葡萄糖和K-GR)及ZnS/N–C-900(葡萄糖、K-GR和ZnCl?)。数据来源于实验室合成与表征仪器。
3:实验设备与材料清单:
设备:XRD仪(布鲁克D8)、拉曼光谱仪(雷尼绍)、XPS仪(AMICUS/ESCA 3400)、TEM(JEM-2100)、HRTEM(Tecnai G2 F20)、STEM-EDS(LEO 1430 VP)、BET分析仪(ASAP 2460)、电化学工作站(CHI 760D)。材料:葡萄糖、K-GR有机染料、ZnCl?、去离子水、盐酸、乙醇、Nafion、Ag/AgCl参比电极、玻碳盘、石墨棒、Pt/C催化剂。
4:8)、拉曼光谱仪(雷尼绍)、XPS仪(AMICUS/ESCA 3400)、TEM(JEM-2100)、HRTEM(Tecnai G2 F20)、STEM-EDS(LEO 1430 VP)、BET分析仪(ASAP 2460)、电化学工作站(CHI 760D)。材料:
4. 实验步骤与操作流程:制备过程包括将葡萄糖、K-GR和ZnCl?溶于水,搅拌、干燥后900°C热解2小时,酸处理、洗涤并干燥。表征步骤涵盖XRD、拉曼、XPS、TEM、HRTEM、STEM-EDS和BET分析。电化学测试包括制备催化剂墨水、滴涂于电极,并在O?饱和的KOH溶液中进行CV、LSV及稳定性测试。
5:实验步骤与操作流程:
5. 数据分析方法:XRD分析晶体结构,拉曼评估石墨化程度,XPS测定化学状态,TEM观察形貌,BET计算比表面积与孔隙率,库尔特凯奇-列维奇方程计算电子转移数,DFT计算吸附能与吉布斯自由能变化。
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