研究目的
研究在模拟太阳光照射下,利用臭氧和负载碳点(CDs)的二氧化钛(TiO2)进行光催化臭氧氧化过程降解环丙沙星(CIP)的机理。
研究成果
采用6 wt% TiO2/CDs与臭氧的异相光催化臭氧体系,在模拟太阳光照射下对CIP的降解效率显著高于单一工艺。该协同作用增强了电子-空穴分离及活性物种(?OH、O2?—、h+)的生成。碳点在光吸收、电子转移与存储中起关键作用。pH值通过影响排斥力及?OH产生平衡而改变降解效果。该工艺在实际水体基质中效果良好,但受某些组分抑制。本研究深化了对反应机理及CIP转化路径的理解,为废水处理应用提供支持。
研究不足
该过程可能受到某些水成分(如亚硝酸盐(NO2?)、碳酸盐(CO3^2?)、碳酸氢盐(HCO3?)和腐殖酸)的抑制,这些成分会清除活性物质。实际废水中的高浊度会降低光吸收效率。最佳碳点含量为6 wt%,超过该比例后光催化活性会下降。本研究仅限于实验室条件下使用模拟阳光,可能需要在自然条件下进行验证。
1:实验设计与方法选择:
本研究采用模拟太阳光照射下臭氧与TiO2/CDs光催化剂相结合的异相光催化臭氧氧化工艺降解环丙沙星(CIP)。设计原理是通过光催化与臭氧氧化的协同效应提升降解效率,重点研究活性物种生成及电子转移机制。理论模型包含用于降解速率分析的准一级动力学及涉及活性物种(·OH、O2·—、h+等)的作用机理。
2:样本选择与数据来源:
使用超纯水配制初始浓度为10 ppm的CIP水溶液。以广州某污水处理厂二级出水及珠江水作为实际水体基质进行可行性评估。实验过程中按设定时间间隔采集样品。
3:实验设备与材料清单:
设备包括XPA-7旋转光化学反应器、臭氧发生器(全炬科技)、配备290 nm截止滤光片的350 W氙灯、HPLC(沃特世e2695)、高分辨质谱联用仪(Q Exactive轨道阱质谱配Ultimate 3000RSLC液相色谱)、XRD(布鲁克D8 Advance)、透射电镜(JEOL JEM-2100HR)、扫描电镜(JEOL JSM-6700)、XPS(赛默飞VG ESCALAB 250)、傅里叶红外光谱仪(尼高力6700)及Milli-Q纯水系统。材料包括CIP(东京化成工业株式会社)、商用TiO2、柠檬酸与尿素合成的碳点(CDs),以及阿拉丁和泰坦等供应商提供的NBD-Cl、叔丁醇、苯醌等化学品。
4:5)、高分辨质谱联用仪(Q Exactive轨道阱质谱配Ultimate 3000RSLC液相色谱)、XRD(布鲁克D8 Advance)、透射电镜(JEOL JEM-2100HR)、扫描电镜(JEOL JSM-6700)、XPS(赛默飞VG ESCALAB 250)、傅里叶红外光谱仪(尼高力6700)及Milli-Q纯水系统。材料包括CIP(东京化成工业株式会社)、商用TiO柠檬酸与尿素合成的碳点(CDs),以及阿拉丁和泰坦等供应商提供的NBD-Cl、叔丁醇、苯醌等化学品。 实验流程与操作步骤:
4. 实验流程与操作步骤:通过水热-煅烧法制备不同CDs含量的TiO2/CDs光催化剂。降解实验时,将50 mg光催化剂加入50 mL CIP溶液的石英管中,避光搅拌30分钟达到吸附平衡后,开启氙灯并通入臭氧(流速15 mL/min)。定时取样,经硫代硫酸钠淬灭、过滤后用HPLC分析。对照实验包括单独光催化、单独臭氧氧化及单独光解。
5:数据分析方法:
采用HPLC配合校准曲线(0.02-5.00 μg/mL)测定CIP浓度,降解动力学拟合准一级模型。通过特定猝灭剂(如TBA猝灭·OH、BQ猝灭O2·—)的猝灭实验定量活性物种。中间产物使用Hypersil GOLD C18色谱柱的高分辨质谱联用仪鉴定。通过XRD、TEM、SEM、XPS及zeta电位等表征数据分析光催化剂特性。
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