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From normal diffusion to superdiffusion: Photothermal heating of plasmonic core-shell microgels

DOI:10.1103/PhysRevE.100.052605 期刊:Physical Review E 出版年份:2019 更新时间:2025-09-16 10:30:52
摘要: The motion of core-shell colloids during laser heating is studied using angle-dependent pump-probe dynamic light scattering. The cores consist of a single spherical gold nanoparticle whose localized surface plasmon resonance has a strong spectral overlap with the wavelength of the pump laser. They are homogeneously encapsulated in thick hydrogel shells composed of either chemically cross-linked poly-N-isopropylacrylamide or poly[2-(2-methoxyethoxy)ethyl methacrylate], both of which exhibit a temperature-dependent volume phase transition. Thus, upon heating beyond the transition temperature, the hydrogel shells shrink. Intensity-time autocorrelation functions are recorded while illuminating the samples with the pump laser and hence heating the gold cores. With increasing laser intensity, the dynamics changes from normal Brownian motion to superdiffusion. Nevertheless, in the high-q limit, the relaxation times can be extracted and used to estimate the temperature increase, which can reach almost 10 K. This causes a significant deswelling of the hydrogel shells, which is also measured.
作者: Nico Carl,Julian Sindram,Markus Gallei,Stefan U. Egelhaaf,Matthias Karg
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Investigating the effect of laser heating on the diffusion of core-shell colloids with plasmonic gold nanoparticle cores and thermoresponsive hydrogel shells, and the transition from normal diffusion to superdiffusion under photothermal heating conditions.

The study demonstrates that photothermal heating of plasmonic core-shell microgels induces a transition from normal diffusion to superdiffusion, with significant deswelling of the hydrogel shells. The effective temperature increase in the scattering volume can reach almost 10 K, leading to a pronounced change in the hydrodynamic radius of the microgels. Angle-dependent dynamic light scattering is crucial for understanding the diffusion behavior under photothermal heating conditions.

The study is limited by the assumption of normal diffusion in the high-q limit for estimating temperature increases and the need for careful alignment of the pump and probe lasers. The effects of photon pressure and potential local heating effects near the nanoparticles were not fully explored.

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