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Collective topo-epitaxy in the self-assembly of a 3D quantum dot superlattice

DOI:10.1038/s41563-019-0485-2 期刊:Nature Materials 出版年份:2019 更新时间:2025-09-19 17:13:59
摘要: Epitaxially fused colloidal quantum dot (QD) superlattices (epi-SLs) may enable a new class of semiconductors that combine the size-tunable photophysics of QDs with bulk-like electronic performance, but progress is hindered by a poor understanding of epi-SL formation and surface chemistry. Here we use X-ray scattering and correlative electron imaging and diffraction of individual SL grains to determine the formation mechanism of three-dimensional PbSe QD epi-SL films. We show that the epi-SL forms from a rhombohedrally distorted body centred cubic parent SL via a phase transition in which the QDs translate with minimal rotation (~10°) and epitaxially fuse across their {100} facets in three dimensions. This collective epitaxial transformation is atomically topotactic across the 103–105 QDs in each SL grain. Infilling the epi-SLs with alumina by atomic layer deposition greatly changes their electrical properties without affecting the superlattice structure. Our work establishes the formation mechanism of three-dimensional QD epi-SLs and illustrates the critical importance of surface chemistry to charge transport in these materials.
作者: Alex Abelson,Caroline Qian,Trenton Salk,Zhongyue Luan,Kan Fu,Jian-Guo Zheng,Jenna L. Wardini,Matt Law
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Investigating the formation mechanism of three-dimensional PbSe quantum dot superlattices and their electronic properties.

The study establishes the formation mechanism of three-dimensional QD epi-SLs and highlights the importance of surface chemistry in charge transport. It suggests that careful control of surface chemistry is essential for reducing energy disorder and enabling miniband formation in these materials.

The study is limited by the understanding of surface chemistry's role in charge transport and the need for further optimization of spatial order and electrical properties.

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