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oe1(光电查) - 科学论文

31 条数据
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  • 通过EPR/ENDOR和DFT计算揭示叶绿素b三重态与叶绿素a的相似性及特异性

    摘要： 通过电子核双共振（ENDOR）技术，在冷冻有机溶剂及北美独行菜水溶性叶绿素蛋白提供的蛋白质环境中，对叶绿素b的光激发三重态进行了研究。密度泛函理论（DFT）计算实现了甲川质子与甲基团对应超精细耦合的完整指认，从而完整揭示了四吡咯大环中三重态的自旋密度分布情况。研究发现叶绿素b的三重态特性在多方面与先前报道的叶绿素a相似，但也呈现出若干特异性。就自旋密度分布而言，差异主要集中于甲酰基邻近的碳原子区域——该甲?；谝堵趟豣中取代了叶绿素a的甲基基团。

    关键词： 电子顺磁共振/电子-核双共振、三重态、密度泛函理论计算、叶绿素b、自旋密度分布

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 揭示蓝光荧光有机发光二极管效率-寿命权衡的根源

    摘要： 研究了三重态-三重态融合（TTF）型蓝光荧光有机发光二极管（OLED）中效率-寿命权衡的起源，并开发了解决该问题的器件结构。通过设计能调控载流子浓度和发光层（EML）复合区的多层空穴传输堆叠，同时提升了蓝光OLED的效率和寿命。研究发现：电子从EML泄漏以及高TTF速率下因窄复合区导致电子阻挡层附近激子空间密度过高，是造成效率-寿命权衡的关键因素。采用深最高占据分子轨道空穴传输层与电子阻挡层相结合、并搭配适当空穴阻挡层的多层空穴传输堆叠，在500 cd/m2亮度下同时实现了16%的功率效率提升和近100%的寿命延长（从73小时提升至145小时）。此外，低亮度区域的效率低下问题也得到完全控制，使得整个亮度范围内的效率波动可忽略不计。

    关键词： 效率-寿命权衡，蓝光荧光有机发光二极管，三重态-三重态融合

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 有机发光二极管中自旋-轨道耦合增强的三重态-三重态上转换

    摘要： 三重态-三重态上转换（即两个三重态激子转化为一个单重态激子的过程）是突破传统荧光有机发光二极管电致发光量子效率极限的常用方法。考虑到三重态对的自旋多重度，上转换效率通常限制在20%。虽然当三重态对能量低于第二三重态激发态能量时（如并五苯体系）可突破该限制，但调控更高三重态激发态能级通常较为困难。本研究考察了一系列具有不同取代基的新型蒽衍生物的上转换效率，其中部分衍生物即使第二三重态激发态计算能级低于最低三重态能量两倍时，仍展现出接近50%的上转换效率?；诜肿咏峁购土孔踊Ъ扑悖颐翘岢隽艘恢挚赡艿纳献换?。

    关键词： 三重态-三重态上转换、自旋-轨道耦合、蒽衍生物、量子化学计算、有机发光二极管

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 具有受体填充通道的金属有机框架中的三重态-三重态湮灭上转换

    摘要： 近年来，光子上转换技术因其在太阳能收集和生物成像领域的巨大潜力而备受关注。三重态-三重态湮灭上转换（TTA-UC）过程面临的核心挑战在于：如何在避免相分离和染料有害聚集的前提下，在固态材料中实现这些功能特性。为此，我们采用反向设计策略，将钯卟啉敏化剂与9,10-二苯基蒽湮灭剂整合于结晶介孔金属有机框架中。在这个?？榛疶TA体系中，框架壁作为固定敏化剂，而辛酸包覆通道为其中的可移动湮灭剂提供类溶剂环境。所得固态材料展现出绿光至蓝光的延迟上转换发射，其发光寿命为373±5微秒，触发阈值为329毫瓦/平方厘米，三重态-三重态能量转移效率达82%。这种多功能设计可便捷调节受体含量与类型。

    关键词： 三重态-三重态湮灭、卟啉、金属有机框架、上转换、杂化材料

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 基于激基复合物和超薄Firpic夹层的高效蓝色磷光有机发光二极管

    摘要： 研究人员制备了高效蓝色磷光有机发光二极管(PHOLEDs)，其结构为超薄Firpic层夹在电子给体mCP层与电子受体TmPyPB层之间，并探究了电致发光(EL)性能与超薄Firpic层厚度的关系。研究发现Firpic层厚度对OLED的EL效率具有关键影响，其中0.3nm厚度的Firpic层展现出最优功率效率(PE)达50 lm/w，外量子效率(EQE)接近18%。该夹心式超薄Firpic层不会阻碍mCP与TmPyPB之间激基复合物的形成，且激基复合物形成与衰减的平衡状态与Firpic层厚度密切相关，这对发光层内的能量转移、荧光及磷光过程产生重要影响。体系中共存在三种辐射衰减过程：激基复合物的瞬时荧光(PF)与延迟荧光(DF)、以及Firpic的磷光(PH)，最终EL性能取决于这些过程的竞争关系。最优EL性能可能源于PF、DF与PH衰减过程的平衡优势、基于Dexter传递的三重态-三重态湮灭(TTA)抑制效应，以及三重态扩散受限结构的协同作用。

    关键词： 超薄、能量转移、激基复合物、三重态-三重态湮灭

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 为了有效增强基于三重态-三重态湮灭的上转换发射，需要对局域表面等离子体波长进行精确控制。

    摘要： 在本研究中，我们证实金属纳米粒子的局域表面等离子体共振（LSP）效应——其严格依赖于LSP共振的产生波长——对基于三重态-三重态湮灭的上转换（TTA-UC）发光既能产生有益的增强作用，也可能引发有害的猝灭效应。当各向异性银纳米棱镜的LSP共振带与敏化剂的光激发波长及发射体的荧光波谱重叠时，分别引发了光激发效率提升和辐射衰减速率加快，从而有效增强了TTA-UC发光。此外，与光激发波长的重叠使阈值光激发强度显著降低（达93%），这极大提升了TTA-UC体系的品质因数。然而当LSP共振带与敏化剂的磷光波段重叠时，TTA-UC发光会极度猝灭，同时伴随磷光增强和磷光寿命缩短。这些结果表明，TTA-UC发光减弱源于三重态-三重态能量向发射体转移与LSP诱导的非辐射能量从三重态敏化剂向银纳米棱镜转移之间的竞争。这一关于LSP共振矛盾效应的发现具有重要指导意义：要实现TTA-UC发光的高效增强，必须精确调控LSP共振波长。该要求有别于单分子下转换荧光体或镧系上转换纳米粒子等其他荧光体系的需求。

    关键词： 固态、荧光、磷光、银纳米棱镜、局域表面等离子体共振、三重态-三重态湮灭、光子上转换

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 基于三重态-三重态湮灭机制的上转换荧光二氧化硅纳米颗粒用于凋亡细胞的特异性识别

    摘要： 区分活细胞与凋亡细胞是药理学、生物学、病理学及医学研究中的关键任务。近期，上转换（UC）发光材料因其将低能激发光子转化为高能光子的独特能力备受关注。然而，上转换荧光尚未应用于活细胞与凋亡细胞的鉴别领域。我们采用简便且低成本的St?ber法制备了具有窄粒径分布和上转换发光特性的坚固二氧化硅纳米颗粒（SiO2 UCNPs）。本研究首次利用SiO2 UCNPs独特的表面特性实现了活细胞与凋亡细胞的鉴别，同时也是首次展示利用纳米颗粒单光子上转换荧光进行特定类型细胞生物识别的应用。

    关键词： 凋亡细胞、三重态-三重态湮灭机制、二氧化硅纳米颗粒、上转换荧光

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 对地表水太阳能消毒和光芬顿消毒过程中天然有机质（NOM）光敏化产生的杀菌瞬态物种的系统研究

    摘要： 本研究深入探究了溶解氧在太阳光及光芬顿体系介导的大肠杆菌灭活过程中的作用。通过研究北欧水库天然有机物(NR NOM)、SR腐殖酸(SRHA)和SR富里酸(SRFA)等不同天然有机物组分(包括Suwannee河天然有机物SR NOM)产生的瞬态物种效应，系统评估了1O?在该反应中的作用——通过调节氧气浓度(N?/O?吹脱)和基质组成(10%、50%和100%重水D?O体积比)。研究发现：在天然有机物存在时会产生1O?，且三重态向分子氧的电荷转移能增强大肠杆菌灭活速率；SR与NR NOM的对比表明，对于这些化合物而言，天然有机物的三重态(3NOM*)和1O?分别是灭活大肠杆菌更有效的活性物种。采用稳态近似法计算了大肠杆菌与3NOM*及1O?的二级反应速率常数(kE.coli 2nd)，结果显示NR NOM相关的1O?速率值约为SR NOM的5.6倍，而SR NOM的3NOM*速率值约为NR NOM的8.7倍。研究还测定了这些有机物组分在光芬顿体系(及其组成单元：太阳光/Fe2?、太阳光/H?O?、太阳光/Fe2?/H?O?)中的作用，证实天然有机物存在时光芬顿体系的灭活速率提升，说明该组合工艺在太阳光照射细菌时会产生具有额外消毒效果的途径。

    关键词： 太阳能消毒（SODIS）、单线态氧、三重态、高级氧化工艺（AOPs）、大肠杆菌

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 通过稳态与时间分辨光学/磁光谱技术探究Bodipy-蒽紧凑型二元体高效系间窜跃机制及延迟荧光现象的观测

    摘要： 自旋轨道电荷转移诱导系间窜越（SOCT-ISC）对于制备无重原子三重态光敏剂具有重要研究价值。目前SOCT-ISC双分子体系实例有限，且兼具强可见光吸收能力的电子给体/受体型SOCT-ISC双分子体系更为罕见。本研究通过时间分辨电子顺磁共振（TREPR）光谱，系统考察了一系列Bodipy-蒽（BDP-An）紧凑型双分子的发光物理特性，重点解析了其三重态电子自旋动力学过程。实验测得1CT（电荷转移）态与1LE（局域激发）态间的电子耦合矩阵元（VDA*）介于773 cm?1至1545 cm?1之间。针对其中一个双分子体系，我们通过TREPR同时观测到三个三重态：分别定域在蒽基团（3An）、Bodipy基团（3BDP）的三重态以及一个3CT态?；谡馊鋈靥牡缱幼孕‥SP）特征及光学实验数据，证实了SOCT-ISC机制并排除了RP-ISC作为主要系间窜越通道的可能性。该双分子体系还表现出三重态-三重态湮灭（TTA）诱导的延迟荧光现象，这在Bodipy荧光团中较为少见。

    关键词： 系间窜越、Bodipy-蒽二聚体、自旋轨道电荷转移、时间分辨电子顺磁共振、延迟荧光、三重态

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 一种基于并五苯的纳米管，展现出增强的电/光化学活性

    摘要： 本文报道了一种基于并五苯的纳米管的合成与表征，该纳米管展现出增强的电化学和光化学活性。该纳米管由并五苯发色团构建而成，具有三角形横截面的管状构型，从而具备独特的电子和光物理特性。研究表明，该纳米管能够有效促进分子内电荷转移和三重态生成，凸显了其在光电器件和光催化领域的应用潜力。

    关键词： 纳米管、电化学、并五苯、三重态、电荷转移、光化学

    更新于2025-09-04 15:30:14