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NO2和NO3-/HNO3吸附对一氧化氮光催化转化的影响
摘要： 一项研究采用两种光催化剂（P25和HT-ET）对NO、NO2及NO3-/HNO3的吸附与光催化转化进行了探究。HT-ET是我们实验室合成的催化剂，仅含锐钛矿相且比表面积是P25的三倍。粉末状催化剂以无压实方式填装于管式反应器中（该条件下压降可忽略）。这种管式光反应器作为连续反应系统运行，可在转化过程中通过FTIR分析催化剂表面。虽然NO吸附量可忽略，但FTIR研究表明反应18小时后表面会形成亚硝酸盐。两种催化剂在该反应时段的NO总转化效率均超过68%，但对NO2的选择性都很高。研究发现两种催化剂在NO光催化转化过程中消除的NOx摩尔数，与针对该分子吸附研究中观测到的吸附NO2摩尔数相符，表明NO2分子未能有效实现光催化转化。观测显示大部分NO2会在催化剂表面发生歧化反应，生成硝酸盐和NO。FTIR研究表明相当比例的NO2会与表面硝酸盐相互作用，形成在NO气氛中能稳定存在于催化剂表面的[(NO3-)-(H2O)n-NO2]复合体。
关键词： 二氧化氮、二氧化钛、氮氧化物、光催化、硝酸盐、傅里叶变换红外光谱、一氧化氮
更新于2025-09-09 09:28:46
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每日气象条件对基于太空的二氧化氮遥感数据解读的影响
摘要： 利用紫外/可见光观测反射阳光来反演对流层二氧化氮柱浓度时，需要先验垂直廓线以解释观测对不同高度二氧化氮敏感度的变化。这些廓线在时空上存在差异，但通常采用无法完全解析这种变化的模型进行近似处理。目前尚无业务化反演系统能同时以高空间分辨率和高时间分辨率模拟这些先验廓线。本研究探讨了对于已具备足够高空间分辨率（可识别城市与电厂排放羽流内二氧化氮变化）的先验二氧化氮廓线模拟，引入先验廓线日变化带来的额外效益。案例研究显示，在佐治亚州亚特兰大地区，引入日变化的先验廓线对单日数据的影响可达40%和3×101?分子/平方厘米量级，并导致月平均值修正幅度高达10%。通过对比优化反演与标准反演方法，我们发现当反演过程中考虑排放羽流位置与形态的日变化时，基于卫星遥感估算的氮氧化物排放量可能增加约100%。
关键词： 先验剖面、排放、卫星遥感、二氧化氮、空气质量
更新于2025-09-04 15:30:14
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利用船载MAX-DOAS观测获取东海对流层NO?、SO?和HCHO数据并与OMI、OMPS卫星数据对比
摘要： 本研究于2017年6月在东海海域开展了船载多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）观测。通过差分光学吸收光谱技术从实测光谱中反演了二氧化氮（NO?）、二氧化硫（SO?）和甲醛（HCHO）的对流层斜柱密度（SCDs）。采用简单几何法将15°仰角观测的各痕量气体SCDs转换为对流层垂直柱密度（VCDs）。航测期间，东海海域海洋环境NO?、SO?和HCHO的平均VCDs分别为6.50×101?分子/cm2、4.28×101?分子/cm2和7.39×101?分子/cm2。船载MAX-DOAS痕量气体VCDs数据与臭氧监测仪（OMI）及臭氧成像和廓线仪套件（OMPS）卫星观测进行了对比：每日OMI NO? VCDs与船测数据相关性良好（相关系数R=0.83）；OMPS卫星与船测的SO?和HCHO VCDs也呈现较好一致性（R值分别为0.76和0.69）?；诓煌鼋遣饬康牟罘中敝芏龋―SCDs），采用最优估算法获取了这些痕量气体的垂直廓线，其典型分布特征显示：远离长三角大陆区的清洁海洋边界层中，NO?、SO?和HCHO浓度均较低（<3、<3和<2 ppbv）。值得注意的是，船行路线沿线间歇性出现SO?浓度升高现象，MAX-DOAS观测表明这主要源于邻近船舶排放。结合船载臭氧激光雷达测量，通过HCHO/NO?比值垂直廓线（该参数对NO?浓度变化敏感）探讨了臭氧（O?）生成机制。本研究深化了对东海海域海洋边界层主要空气污染物的认知，也为长三角等沿海地区制定船舶排放管控政策提供了科学依据。
关键词： 二氧化氮、二氧化硫、臭氧监测仪、多轴差分吸收光谱仪、臭氧层监测仪、基于船舶的观测、甲醛、东海
更新于2025-09-04 15:30:14