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oe1(光电查) - 科学论文

15 条数据
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  • 通过原子层沉积MgO包覆与光沉积银纳米颗粒协同促进多孔TiO2上的光催化CO2还原

    摘要： 本研究合成了一种源于金属有机框架MIL-125的多孔TiO2光催化剂，并测试了其水相光催化还原CO2的性能。为提升光催化效率，采用创新材料改性方法：通过原子层沉积（ALD）技术包覆MgO超薄层，并以不同顺序光沉积银（Ag）纳米颗?！瘸粱齅gO后沉积Ag（即Ag/MgO/TiO2），或先沉积Ag后沉积MgO（即MgO/Ag/TiO2）。Ag的引入促进了光生电子转移，而超薄MgO涂层则抑制了表面电荷复合并增强了CO2吸附能力。MgO与Ag的协同作用产生的CO2光还原促进效果超过两者单独效应之和。当MgO包覆7个ALD循环层且Ag负载量为5%时，Ag/MgO/TiO2催化剂在CO和CH4生成方面的活性达到原始TiO2的14倍。此外，MgO/Ag修饰顺序会影响催化活性，通常Ag/MgO/TiO2催化剂的活性高于MgO/Ag/TiO2对应物，这可能与表面电子迁移率和Ag纳米颗粒分布差异有关。本研究首次报道了TiO2上ALD包覆MgO与光沉积Ag纳米颗粒的新型材料结构，并揭示了优化材料形貌与结构对提升催化活性的重要性。

    关键词： 二氧化碳光还原、氧化镁、银纳米颗粒、原子层沉积、多孔二氧化钛

    更新于2025-11-14 17:03:37

  • 通过等离子体效应与BiOCl高活性晶面的协同利用促进光还原性能

    摘要： 探索高效光催化剂是实现高效太阳能-化学转化的紧迫任务。等离子体效应通过降低化学反应活化能、增强光催化剂吸收能力或从等离子体金属向光催化剂注入热载流子，被广泛应用于提升光催化性能。本研究设计了一种边缘负载银的BiOCl-Ag-E复合结构，该杂化体系兼具高光催化活性的BiOCl(001)晶面优势与等离子体效应。研究表明，等离子体金属通过内建电场为(001)晶面提供更多光生载流子，这一结论得到光电流响应和活性物种检测的证实。由于(001)晶面积累了更多负电荷载流子，BiOCl-Ag-E展现出卓越的废水处理和CO2光还原性能。本研究的材料设计方法为未来高效光催化剂的开发奠定了基础。

    关键词： 光催化剂、协同效应、表面等离子体共振、二氧化碳光还原、选择性生长

    更新于2025-11-14 15:27:09

  • 通过调控CeOx-S/ZnIn2S4复合催化剂的配位结构实现可见光下CO2选择性还原为CO

    摘要： 调控异相催化剂的电子特性是提升其二氧化碳还原活性的重要策略。本研究在ZnIn2S4层表面制备了尺寸小于2纳米的部分硫化铈（CeOx-S）纳米团簇。通过铈与硫的配位作用可便捷调控CeOx-S纳米团簇的表面电子特性，从而诱导产生大量Ce3?和氧空位。在光催化还原CO?反应中，CeOx-S/ZnIn2S4复合催化剂以三乙胺为牺牲电子给体时，CO产率达到1.8 mmol g?1，是纯ZnIn2S4催化剂的两倍?；硌芯勘砻?，光生电子被CeOx-S/ZnIn2S4催化剂表面的氧空位捕获后转移至CO?分子，有利于CO?活化。此外，该催化剂对CO产物表现出的极高选择性源于CO在其表面吸附较弱。

    关键词： CeOx-S纳米团簇、二氧化碳光还原、电子特性、部分硫化、可见光

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 通过TiO?@Si(HIPE)整体大孔泡沫实现体相光驱动CO?转化

    摘要： 光诱导反应仅发生在催化剂表面而未充分利用整个催化剂体积，会导致光催化反应器产生显著的占地面积问题，并造成催化材料利用效率低下。光子研究表明，固体泡沫具有强烈的多重扩散特性——当光子平均自由程为lt = 20.1 ± 1.3 μm时，光子会被显著截留在样品芯部。这种三维过程既能大幅抑制逆向反应，又能促进甲烷（约80%）生成的卓越选择性，甚至通过碳-碳偶联反应生成乙烷（约18%），残余一氧化碳和氢气含量（约2%）。二氧化硅-二氧化钛TiO2@Si(HIPE)自支撑大孔催化剂可实现高达粉末材料20倍的最优有效厚度，从而推动毫米级以上直至6毫米厚度的真实三维光驱动催化过程发展。研究提出一个基于Langmuir-Hinshelwood机理的简易动力学模型，揭示了光催化反应速率对光散射的强依赖性以及氧化逆向反应的关键作用。此外，还证实了光衰减系数与光子平均自由程、中值孔径之间存在强相关性，从而为预测光催化行为提供了工具。

    关键词： 多相催化、二氧化碳光还原、溶胶-凝胶法、多孔材料、综合化学

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 一维/二维WO3纳米结构耦合纳米颗粒CuO助催化剂以增强太阳能驱动的CO2光还原：晶面影响

    摘要： 将二氧化碳光催化还原为太阳能燃料被视为解决全球变暖和能源?；罹咔熬暗耐揪吨弧Ｍü婀こ檀俳占涞绾煞掷胗胱朴兄谔嵘獯呋钚?。本研究采用简便方法制备了一维（1D）以{110}晶面为主导的氧化钨纳米线（WO3-110）和二维（2D）以{001}晶面为主导的氧化钨纳米片（WO3-001），并与氧化铜纳米颗粒耦合用于二氧化碳光还原。其组成与结构表征表明，该WO3-CuO杂化材料中纳米结构接触良好。光照条件下，WO3与WO3-CuO纳米结构均能将CO2光还原为CH4。值得注意的是，不同暴露晶面的WO3-CuO纳米杂化物相比纯WO3和CuO展现出更优的CO2还原能力。通过p-n接触形成的WO3光催化剂与CuO助催化剂异质结界面可促进电子-空穴对分离，从而增强光催化性能。在CuO助催化剂协同作用下，{110}晶面WO3-CuO杂化物比{001}晶面样品表现出更优异的光还原能力，这归因于异质结构中晶面差异——{110}晶面氧化钨纳米线具有更负的导带边，赋予该样品更高的还原能力。此外研究表明，更快的载流子转移效率能使更多光生电子参与CO2光还原，尤其是纳米颗粒状CuO助催化剂的介入。本研究为通过晶面工程设计异质光催化剂-助催化剂体系提供了指导。

    关键词： 三氧化钨-氧化铜复合材料、二氧化碳光还原、一维/二维三氧化钨纳米结构、异质结、晶面效应

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 用于稀薄CO?光还原的镍金属有机框架单层材料：金属节点依赖的活性与选择性

    摘要： 将稀释的二氧化碳光催化转化为太阳能燃料极具吸引力但目前仍处于起步阶段。本研究通过构建镍金属有机框架单层材料（Ni MOLs），证明了金属节点对稀释二氧化碳光还原性能的决定性影响。在10%稀释二氧化碳条件下，Ni MOLs展现出1.96%的最高表观量子产率及96.8%的卓越一氧化碳选择性，不仅超越现有稀释二氧化碳体系，更优于多数纯二氧化碳催化剂。而同构的钴MOLs在稀释二氧化碳中几乎无活性，证实该性能具有金属节点依赖性。实验与理论研究表明，Ni MOLs对二氧化碳的强结合亲和力是关键因素——这有助于稳定Ni-CO2加合物并促进二氧化碳向一氧化碳的转化。镍在二氧化碳光还原中的优势普适性可推广至其他镍基金属有机框架，为人工光合作用无机-有机复合物设计提供了有效通用策略。

    关键词： 低浓度、金属有机框架、二氧化碳光还原、单层结构、选择性

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 利用CQDs/Cu2O纳米复合光催化剂实现可见光辅助光催化还原CO2生成乙烷

    摘要： 通过光催化还原二氧化碳被视为缓解大气中这种温室气体过剩的有效途径。本研究采用简便的自上而下水热法，以生物炭为碳源合成了蓝色荧光碳量子点（CQDs）。将制得的CQDs与市售氧化亚铜（Cu2O）纳米颗粒复合，形成CQDs/Cu2O纳米复合材料。随后将该材料、纯Cu2O及CQDs用于气相光催化还原CO2实验。实验在连接在线气相色谱仪（GC）的自制光反应器中进行可见光照射。高分辨透射电镜（HRTEM）证实尺寸2.5-6.0纳米的CQDs均匀沉积在Cu2O纳米颗粒表面。X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱进一步验证了Cu2O表面存在CQDs。相较于纯Cu2O，CQDs/Cu2O纳米复合光催化剂使CO2光还原效率显著提升54%。研究还提出了CQDs/Cu2O的能带排列、载流子转移分离机制及可能的CO2光还原反应路径。光稳定性测试表明，该复合材料经过五次光反应循环后仍能保持约90%的光催化活性。

    关键词： 氧化亚铜、碳量子点、二氧化碳光还原、光催化剂

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 等离子体电子驱动的Au NR@ZnO核壳纳米结构上太阳能向碳氢化合物的转化

    摘要： 该研究展示了金等离子体激元产生的热电子在太阳能驱动CO?转化中的长程氧化还原反应活性。通过合理设计一系列具有可调壳层厚度的Au NR@ZnO核壳光催化剂实现太阳能向CH?的转化，其中热等离子体激元电子诱导的光还原过程发生在极性氧化物组分上。壳层厚度无关的活性表明金纳米棒核在CH?生成中起主导作用。ZnO金属氧化物半导体壳层有助于延长热电子寿命，从而提高光催化效率。但ZnO壳层厚度与产率无关。这两部分均被太阳光协同激发，共同增强光催化活性。

    关键词： 金纳米棒、核壳纳米结构、氧化锌、光催化、二氧化碳光还原、等离子体共振

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 苯基接枝氮化碳半导体用于光催化二氧化碳还原及有机染料快速降解

    摘要： 通过π共轭苯基脲、三聚氰胺和尿素的共聚反应实现了石墨相氮化碳（g-C3N4）的分子工程改造。将芳香族苯环引入g-C3N4的三嗪网络结构中，改变了其结构、光学及电子特性。聚合态g-C3N4核与芳香苯基团的融合引发带隙调控，显著提升了载流子分离效率与寿命。实验结果表明，采用苯基接枝g-C3N4进行CO?光还原可高效获得甲烷和甲酸。此外，在可见光照射下能快速降解模型有机污染物罗丹明B染料。本研究表明，热解苯基脲这类合适的芳香族缺π分子掺杂剂可大幅改变氮化碳光催化剂的响应性能并提升其光催化活性，因而对可持续能源生产与环境修复具有重要价值。

    关键词： 二氧化碳光还原、光催化、氮化碳、苯基接枝g-C3N4、染料降解

    更新于2025-09-23 08:02:37

  • 二氧化钛晶面控制与择优取向对光催化性能影响的新认识

    摘要： 通过调控二氧化钛（TiO?）晶体暴露最具反应活性的晶面，可显著提升其光催化性能。以往报道的大多数具有特定晶面的TiO?呈颗粒形态，本研究则直接在透明导电基底上生长出晶面任意可调的TiO?薄膜。相较于颗粒组装薄膜，该结构能减少颗粒间界面，从而抑制电荷复合并促进更高效的电荷传输。结合系统实验与理论（密度泛函理论DFT）研究发现：氟离子（F?）和质子（H?）对TiO?晶体生长具有协同调控作用——F?促使TiO?形成以低指数晶面为主的锐钛矿相，而H?则提高{001}/{101}晶面比例。通过贵金属与金属氧化物的选择性光沉积，清晰揭示了不同晶面的氧化还原活性位点。多种光催化测试表明：传统认为活性最高的{001}晶面并非始终表现最优，晶面反应活性实际取决于反应类型（还原或氧化）及晶面间的协同效应。这些发现阐明了关于晶面控制关键因素及晶面真实活性排序的争议性问题，为未来提升TiO?在各类光催化应用中的效率与选择性开辟了新途径。

    关键词： 面控制、二氧化碳光还原、二氧化钛、晶体生长、光电化学水分解

    更新于2025-09-23 18:35:59