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oe1(光电查) - 科学论文

64 条数据
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  • 光激发萘-1,4:5,8-双(二羧酰亚胺)自由基阴离子向通过饱和亚甲基桥连接的Mn(bpy)(CO)3X和Re(bpy)(CO)3X二氧化碳还原催化剂的电子转移

    摘要： 通过亚甲基桥将萘-1,4:5,8-双(二羧酰亚胺)（NDI）自由基阴离子供体与Mn(bpy)(CO)3Br或Re(bpy)(CO)3Cl二氧化碳还原催化剂连接的超分子体系，已通过飞秒瞬态可见光、近红外和中红外光谱合成并研究。使用亚甲基桥连接NDI与配合物不影响金属配合物的还原电位。选择性光激发NDI??至2*NDI??会导致Mn和Re配合物上的联吡啶（bpy）配体以接近单位量子产率分别超快还原形成Mn(I)(bpy??)(CO)3X和Re(I)(bpy??)(CO)3X?；谙惹暗缁荼砻鱉n(I)中心在比bpy配体更正的电位下还原，Mn(I)(bpy??)(CO)3X的初始形成出乎意料。此外，发现Mn配合物中正向电子转移速率快于Re配合物，而Re配合物中反向电子转移速率快于Mn配合物。

    关键词： 电化学、二氧化碳还原、电子转移、自由基阴离子、飞秒光谱学、太阳能

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • Nb掺杂TiO2/g-C3N4直接Z型体系具有优异的光催化活性，能高效转化CO2为高价值燃料

    摘要： 本研究首先旨在以铌为掺杂剂掺入二氧化钛晶格，以缩小带隙能或增强Nb-TiO2的光催化活性。随后将制备的Nb-TiO2与g-C3N4复合构建直接Z型体系的Nb-TiO2/g-C3N4，在可见光下实现CO2向高价值燃料的高效还原。结果表明：Nb-TiO2的带隙能（2.91 eV）低于纯TiO2（3.2 eV）。在成功构建的直接Z型体系中，Nb-TiO2导带的光生电子与g-C3N4价带的光生空穴复合，同时保留了g-C3N4导带电子和Nb-TiO2价带空穴，从而产生大量可用于CO2还原为多种燃料的有效电子-空穴对。此外，存在于g-C3N4导带（电势约-1.2 V）的Nb-TiO2/g-C3N4光生电子具有足够还原电位，不仅能生成CH4和CO，还可产甲酸。在所制备材料中，50Nb-TiO2/50g-C3N4展现出最优的CO2还原性能。

    关键词： 铌掺杂、二氧化碳还原、铌钛氧化物、氮化碳、直接Z型异质结

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • BiFeO3-ZnO p-n异质结增强可见光光催化还原CO2活性

    摘要： 研究了不同摩尔比的铁酸铋-氧化锌复合材料对气相CO2转化的可见光光催化能力。通过水热法成功合成了催化剂，并采用XRD、EDS、FESEM、UV-vis和PL分析进行表征，同时利用FTIR技术鉴定了气态产物。FESEM显示ZnO和BiFeO3颗粒结晶良好。UV-vis和PL分析表明，随着BiFeO3含量增加，复合材料分别在可见光区域表现出更高的光学响应和更高效的电荷分离。与纯ZnO和BiFeO3在可见光照射下性能较差相比，所制备的光催化剂对CO2还原表现出增强的可见光光催化活性。在可见光下，摩尔比为1:1的催化剂实现了21%的最高CO2光催化转化率。BiFeO3-ZnO增强的可见光光催化活性归因于p-n异质结的协同效应以及BiFeO3钙钛矿结构对可见光的敏感性。

    关键词： 钙钛矿，P-N异质结，气相，光催化剂，二氧化碳还原

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 基于光热化学循环的锰掺杂二氧化钛增强二氧化碳向一氧化碳的太阳能转化

    摘要： 光热化学循环（PTC）是将二氧化碳转化为太阳能燃料的一种极具前景的方法。为研究基于PTC的二氧化碳还原机理，采用溶胶-凝胶法制备了二氧化钛（ST）和锰掺杂二氧化钛（MT）薄膜，并在模拟太阳光照射下应用于PTC反应，以商业P25（PT）作为参照。实验表明，锰掺杂二氧化钛产生的CO量多于未掺杂二氧化钛和P25。1.0 wt% MT通过PTC的平均CO产率为32.19 μmol?m?2?h?1，分别是ST的4.36倍和PT的3.63倍。通过多种表征方法研究了锰离子掺杂对样品光响应和电荷转移的影响，并采用密度泛函理论（DFT）计算验证分析结果以完善PTC机理。研究阐明了锰离子促进二氧化碳转化的几个关键因素。

    关键词： 氧空位、锰掺杂、密度泛函理论计算、二氧化碳还原、光热化学循环

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 用于太阳能驱动将CO<sub>x</sub>转化为有价值化学原料的二维相关催化材料

    摘要： 发现改进的CO和CO?加氢制取高价值烃类燃料及醇类的化学工艺，对化工行业具有至关重要的意义。这类技术通过为废弃物流增值，既能减少人为CO?排放，又可降低化石燃料消耗。现有CO和CO?加氢的热催化技术能耗要求较高。目前正开发多种COx加氢替代技术，其中基于二维（2D）材料及其复合材料的太阳能驱动工艺尤为引人注目——这既得益于地球丰富的太阳能资源，也源于缺陷工程化二维材料在温和反应条件下对特定高价值产物的高选择性。本综述展示了二维基材料上太阳能驱动COx还原制烃类的最新进展。优化二维催化剂性能需要跨学科研究，包括催化剂电子结构调控与形貌控制、表面/界面工程、反应器设计以及密度泛函理论建模研究。通过现代原位表征技术解析二维相关催化剂的结构-性能关系，未来有望实现将CO和CO?还原为烯烃等高价值产物的实用光/光热/光电化学技术。

    关键词： 碳氢化合物、原料、二维材料、太阳能驱动转化、催化、一氧化碳/二氧化碳还原

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 在二氧化碳、氦气和氩气环境中的可持续热电子发射

    摘要： 热电子材料通常用于高真空环境（<10^-5毫巴）。我们在二氧化碳氛围中测量了不同掺杂金属氧化物阴极——锆掺杂氧化钆和铌掺杂钛酸锶（111晶面）——在1300°C温度及约10^-4至300毫巴压力范围内的热电子发射特性。通过采用商用热电子材料铈硼化物阴极进行测量，并分别以氦气或氩气作为环境气体，为实验装置验证和参考数据提供了依据。本研究结果可用于探讨通过振动激发增强二氧化碳还原为一氧化碳的机理。所有阴极的热电子发射强度均如预期般随压力升高而逐渐下降，但暴露于二氧化碳环境并未导致锆掺杂氧化钆阴极性能劣化。在50毫巴和300毫巴二氧化碳压力下，该阴极经过20小时连续运行后仍保持约60%和约40%的真空电流发射水平。数据显示：当阴极周围存在显著气压时，二氧化碳分子的电偶极矩与阴极表面粗糙度可能引发多种作用机制，从而影响电流发射特性。

    关键词： 表面，二氧化碳 氦 氩，二氧化碳还原，热电子发射

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 太阳能燃料生产的最新进展：从二氧化碳还原到水分解及人工光合作用

    摘要： 本报告探讨了通过二氧化碳还原与水分解制取光（电）化学太阳能燃料的最新趋势与挑战。二氧化碳还原过程受限于产物选择性、催化剂稳定性及其复杂的反应机理。为促进高效稳定的二氧化碳还原，研究者采用了多种催化剂——包括热催化剂、光催化剂、电催化剂以及光-电催化剂的组合。近年来，关于支持电解质、pH值、反应温度、化学环境及催化剂表面化学在高效二氧化碳还原中作用的研究也日益深入。在水分解过程中，有效利用太阳能是实现高效光能转氢的关键环节，因此光（电）系统对可见光的响应至关重要。为此，学界详细研究了多种策略，包括光催化剂的能带工程、模拟自然光合作用的光催化体系，以及光阳极的开发及其与光伏系统的结合。本文综述了二氧化碳还原与水分解反应的最新进展，以及人工光合作用领域取得的研究成果。

    关键词： 人工光合作用、二氧化碳还原、水分解

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 锚定丰富锰配合物的BiOI复合光催化剂用于可见光驱动的CO?还原

    摘要： 构建了一种用于二氧化碳光催化转化的富锰配合物锚定BiOI杂化体系。层状BiOI与含羧酸基团的三羰基锰联吡啶配合物通过共价键连接，分别作为可见光天线和CO2还原反应中心。该杂化体系的共价连接促进了电子从半导体向锰配合物的转移。锚定基团（羧基）是实现两单元直接耦合的关键，有利于电子从BiOI向锰配合物传递。在锚定BiOI的辅助下，三羰基锰-联吡啶配合物的光催化性能和稳定性显著提升。该杂化体系在可见光照射下实现了CO2转化为HCOO?的高转化数（TON=74）。

    关键词： 二氧化碳还原、光催化、碘氧化铋、三羰基锰联吡啶配合物

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 利用Co?O?纳米结构作为光催化剂从水溶液中CO?生产甲醇

    摘要： 在本研究中，我们首次报道了Co3O4纳米结构在模拟太阳光（100 mW/cm2）下无需牺牲剂即可将水中CO2光催化还原为甲醇（MeOH）的活性，这可视为人工光合作用的一个简单范例。通过两种合成方法制备了具有不同形貌多孔纳米颗粒聚集体的混合价态钴氧化物（Co3O4）纳米结构粉末，并完成了其结构特性（PXRD、XPS、SEM和TEM）、光学性能（UV-vis-NIR、拉曼和FT-IR）、磁化曲线及比表面积（BET）的表征。

    关键词： 四氧化三钴、光催化、人工光合作用、二氧化碳还原、纳米结构、甲醇

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 吡喃并蝶呤相关二硫纶钼配合物作为二氧化碳光还原的均相催化剂

    摘要： 已合成两种原创二硫纶化合物，其吡嗪环与携带二硫纶螯合基团的吡喃环稠合，模拟甲酸脱氢酶（FDHs）活性位点中存在的钼蝶呤（MPT）。第一种化合物模拟二氢吡嗪形式的MPT，第二种则模拟更具生物相关性的四氢吡嗪形式MPT。两者均作为配体被结构表征于钴（环戊二烯基）（二硫纶）配合物中。相应MoO(二硫纶)?配合物也已制备完成，据报道是迄今受FDHs钼中心启发而开发的首批功能性稳定催化剂：它们确实能催化CO?光还原为主要产物甲酸和一氧化碳，在约8小时内实现超过100的转化数。

    关键词： 二氧化碳还原、均相催化、钼配合物、二硫纶配体

    更新于2025-09-23 15:22:29