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oe1(光电查) - 科学论文

64 条数据
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  • 垂直组装于MXene上的超薄Co-Co层状双氢氧化物纳米片：用于增强可见光驱动CO2还原的三维纳米阵列

    摘要： 通过光催化将二氧化碳（CO2）转化为多种富能化学品，可有效缓解气候变化和能源短缺的严峻问题。探索高效催化剂以提升CO2光还原性能仍具挑战性。本研究采用原位MOF衍生策略，成功制备了一种新型三维分级Co-Co层状双氢氧化物/Ti3C2TX纳米片（Co-Co LDH/TNS）纳米阵列。该设计巧妙地将活性Co物种的功能特性与导电MXene的结构优势整合至由超薄纳米片构成的分级纳米阵列架构中，能显著促进光生载流子分离并加速电子传输。得益于这些特性，该分级Co-Co LDH/TNS复合材料在>400nm光照下展现出显著的CO2产CO速率提升（1.25×104 μmol h?1 g-1），具有高表观量子效率（0.92%）和优异稳定性。本研究表明，MXene物种构成的三维杂化结构可作为CO2光还原的潜在候选材料，为通过合理设计复杂分级架构材料来提升光催化性能提供了基础指导。

    关键词： 层级结构、电子转移、二氧化碳还原、光催化、Ti3C2TX纳米片

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 等离子体激元激发的化学势

    摘要： 通过金属纳米粒子局域表面等离子体共振的光激发，可以产生驱动氧化还原反应的反应当量。我们发现，在此类情况下，等离子体激发会产生化学势。根据金纳米粒子上等离子体激发驱动的二氧化碳还原反应中光强依赖性活性测定，该化学势是光照浓度的函数。这一发现使得可将等离子体激发视为化学反应中的试剂——该试剂的化学势可通过光强进行调控。

    关键词： 热电子、催化、二氧化碳还原、光催化、局域表面等离子体共振

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 用于高效二氧化碳还原的生物质子耦合半导体/金属配合物杂化光电催化界面

    摘要： 为实现高效仿生二氧化碳光电化学转化，研究团队通过共价修饰原位质子转移功能化分子催化剂（Ru-BNAH），在TiO2/Cu2O复合半导体基底电极表面构建了生物质子耦合金属配合物/半导体杂化光电催化界面（Ru-BNAH/TiO2/Cu2O）。得益于生物质子载体的优异质子耦合能力，在相同条件下，该Ru-BNAH/TiO2/Cu2O光电催化界面在二氧化碳气氛中的光电流密度达到无质子载体时的两倍。同时，基于金属氧化物基底的优良光敏特性，光生电子能快速转移至分子催化剂，在水介质中实现高效二氧化碳还原。在-0.9V电位下照射8小时后，该界面产生409.5微摩尔甲酸，较无质子转移载体时提升2.44倍。此外，原位紫外-可见吸收光谱与原位拉曼光谱证实质子传输载体在二氧化碳还原过程中提供质子；而在CO2饱和D2O介质中生成的HCOO?则证明质子（H）源自质子转移载体而非溶剂（D2O）。

    关键词： 二氧化碳还原、甲酸、生物质子耦合、Ru-BNAH/TiO2/Cu2O、光电催化界面

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 植入二维g-C3N4基质中的单钛氧化物物种作为高效可见光CO2还原光催化剂

    摘要： 一种对可见光响应、高效且稳定的二氧化碳还原光催化剂极具需求。本研究证明，植入二维石墨相氮化碳（g-C3N4）基质中的单钛氧化物物种（2D TiO-CN）可在可见光照射下高效催化二氧化碳还原为一氧化碳。2D TiO-CN中单钛氧化物物种与g-C3N4的协同作用不仅增强了光生电荷的分离，还赋予了单钛氧化物物种可见光响应特性，实现了极高的二氧化碳光还原活性——一氧化碳生成速率高达283.9 μmol·h?1·g?1，分别是TiO2/CN复合材料、纯g-C3N4和商用TiO2的5.7倍、6.8倍和292.2倍。时间分辨荧光和电子自旋共振光谱揭示了该二维TiO-CN光催化剂还原二氧化碳的催化机制。

    关键词： 二维（2D）光催化剂、石墨相氮化碳、可见光、单原子催化剂、二氧化碳还原

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 瓜状聚合物基质中的碳空位促进光催化二氧化碳转化

    摘要： 将二氧化碳光催化转化为燃料和化学品是一项前景广阔但极具挑战性的技术。该反应的瓶颈在于线性二氧化碳分子的化学惰性导致其活化困难。本研究提出通过缺陷工程方法，在瓜环聚合物（MP）基质中植入碳空位（CVs）来构建二氧化碳活化位点。正电子湮没光谱证实了碳空位在MP骨架中的位置与密度。瞬态光谱与密度泛函理论（DFT）研究表明，这些碳空位不仅能作为二氧化碳活化的活性位点，还可稳定COOH*中间体，从而显著提升反应动力学性能。改性后的MP-TAP-CVs材料展现出比原始MP高45倍的二氧化碳制一氧化碳活性，在420纳米波长下表观量子效率达到4.8%，超过大多数可见光驱动的二氧化碳异相还原体系。本研究为设计高效二氧化碳转化聚合物半导体材料提供了新思路。

    关键词： 氮化碳，光催化，二氧化碳还原，碳空位

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 关于CO2在不同表面线性与弯曲吸附态光还原的计算研究

    摘要： 二氧化碳在非均相催化剂表面的吸附对后续光还原反应至关重要。由于CO?的还原电位高达-1.9 V，其直接单电子还原极其困难，因此通过吸附诱导CO?弯曲形成CO?δ?被认为是降低CO?还原过程中中间体形成过电位的有效方法。然而，目前仍不清楚何种材料与表面更有利于吸附诱导的CO?弯曲形成——这对活性表面的设计至关重要。本研究首次对典型光催化剂及助催化剂表面的CO?吸附行为开展第一性原理研究。发现CO?吸附弯曲仅发生在某些材料的特定晶面（即便无缺陷的完美表面亦然）。若暴露晶面具有线性金属-氧-金属(M-O-M)结构，则CO?吸附后更易形成类碳酸盐构型。在所有研究对象中，TiO?(001)、CeO?(111)、CeO?(110)和MgO(100)表现尤为突出，因其弯曲态CO?构型比线性态更稳定，且CO?从线性构型转变为弯曲构型的能垒较低。该结果与TiO?(001)和MgO(100)具有高光催化活性的实验现象高度吻合。

    关键词： 二氧化碳还原，密度泛函理论，弯曲构型，吸附，线性构型

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • K2Ti6O13晶须在产氢和二氧化碳光还原中的光催化性能

    摘要： 通过传统溶胶-凝胶法、超声辅助及微波辅助溶胶-凝胶法合成了K?Ti?O??晶须，旨在获得不同粒径的催化剂并调控其光学、织构及电化学性能。这些改性提升了其光催化产氢和二氧化碳光还原活性。采用超声辅助溶胶-凝胶法制备的长晶须（U-SG）以纯水为反应物时展现出最高产氢活性（10,065 μmol g?1）。相反，在乙醇-水混合体系中，最短且结晶度较低的晶须（C-SG）活性最高（32871 μmol g?1）。对于二氧化碳光还原，同样由超声辅助溶胶-凝胶法制备的长晶须能高效转化CO?生成甲醛、甲烷、甲醇和氢气，其平带电位（EFB）接近甲醛生成电位，有利于该有机产物的选择性形成。

    关键词： 溶胶-凝胶法，晶须，析氢反应，K?Ti?O??，二氧化碳还原

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 分子驱动的金属共催化剂形貌调控用于选择性二氧化碳转化光催化

    摘要： 在二氧化碳光催化转化过程中，金属助催化剂从半导体组分中提取光生电子，并通过吸附二氧化碳及其中间体作为反应位点。优化金属助催化剂结构对提升光催化剂效率至关重要——当前性能尚未达到要求。通过系列实验与模拟，我们证实了CO?诱导的气体配体（CO?和CO）对金属助催化剂（Au、Ag、Cu和Pt）颗粒形貌选择性调控对光催化CO?转化活性及选择性的影响。研究表明，形成特定晶面以吸附CO?和CO能有效提升CO?转化活性。特别值得注意的是，通过增强金属-CO?吸附作用并减弱金属-CO吸附作用来实现气体配体与金属助催化剂表面的适当相互作用，是提高CO?转化活性的关键因素。与气体分子相互作用较强的Pt和Cu在CO?环境下生长时表现出更优的光催化CO?转化活性；而相互作用较弱的Au和Ag则在CO环境下生长时活性提升。这一系统性认知可为控制金属助催化剂表面结构提供指导，从而最大化CO?转化的光催化选择性。

    关键词： 二氧化碳还原、活性与选择性、过渡金属助催化剂、晶面调控、光催化剂

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 用于光化学二氧化碳还原的功能集成钌催化剂

    摘要： 可见光驱动的二氧化碳催化还原是人工光合作用的核心。本研究首次展示了一种兼具光敏剂与二氧化碳还原催化功能的钌配合物。该催化剂在可见光照射下表现出优异的产一氧化碳活性：高转换数（TON，24小时达353）、高反应速率（TOF，14.7小时?1）及高产物选择性（97%）。通过调节反应介质碱度，我们还成功实现了选择性生成一氧化碳或甲酸产物。这一发现为基于钌的功能集成型光催化剂实现可见光驱动的光氧化还原催化开辟了新途径。

    关键词： 钌配合物、可见光、人工光合作用、二氧化碳还原、光催化

    更新于2025-09-10 09:29:36

  • 碳纳米管-二氧化钛纳米复合材料增强光催化活性用于二氧化碳还原与水分解的机理研究

    摘要： 利用二氧化钛（TiO?）及其改性材料进行光催化还原二氧化碳和制氢，是未来可预见时期内解决全球能源需求的有效途径。本研究通过简便的声热联合法结合水热处理，合成了一系列高效稳定的多壁碳纳米管（CNT）修饰TiO?纳米颗粒。与未改性的TiO?相比，所制备的CNT-TiO?光催化剂在UVA及可见光下对CO?还原表现出更优的光催化活性；且在常温和常压条件下通过可见光实现了水（H?O）分解。其中2.0CNT-TiO?在UVA照射下对CO?还原生成甲醇、氢气和甲酸的产率分别达到2360.0、3246.1和68.5 μmol g?1 h?1，其可见光下制甲醇性能进一步测试显示产率为1520.0 μmol g?1 h?1。在pH 2条件下，2.0CNT-TiO?通过可见光驱动水分解产氢的最高速率为69.41 μmol g?1 h?1。通过计算研究揭示了CNT-TiO?复合材料的初级光催化反应及其精细结构特征：CNT与TiO?纳米颗粒的结合优先发生在(101)晶面而非(001)晶面，这种相互作用在TiO?禁带中形成共有轨道，使得CNT-TiO?复合物可通过可见光激发实现TiO?与CNT间的电荷转移；而紫外光激发则可在任意方向（CNT→TiO?或TiO?→CNT）产生电荷转移，后者在牺牲电子供体TEOA存在时发挥作用。

    关键词： 光催化还原、二氧化碳还原、UVA光、水分解、可见光、CNT-TiO2纳米复合材料、氢气生产

    更新于2025-09-09 09:28:46