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oe1(光电查) - 科学论文

64 条数据
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  • 可见光驱动下利用有机敏化剂和铁卟啉催化剂将二氧化碳转化为甲烷

    摘要： 我们利用基于吩噁嗪的有机光敏剂和铁卟啉分子催化剂，在可见光照射（λ > 435 nm）及叔胺作为牺牲电子供体的条件下，实现了二氧化碳光化学还原为CO（转化数TON=149）和CH4（TON=29）。该工作首次展示了采用地球丰产金属催化剂与有机染料组合的分子体系，能将CO2完全8e-/8H+还原为CH4——这与通常生成2e-/2H+产物（CO或甲酸）形成对比。该催化体系在长达四天的持续光照下仍能稳定产甲烷。以CO为原料时，相同反应体系可实现85%的选择性、80 TON转化数及0.47%量子产率。研究表明有机光敏剂的氧化还原特性与质子源的酸度对驱动8e-/8H+过程起关键作用。

    关键词： 甲烷、有机光敏剂、二氧化碳还原、铁卟啉、可见光

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • KOH修饰的Ni/LaTiO2N肖特基结在可见光照射下高效还原CO2为CH4

    摘要： 太阳能驱动二氧化碳转化为燃料的效率主要受限于高活化能垒和电子-空穴分离效率低下导致的缓慢反应动力学。本研究提出了一种协同策略来克服这些障碍。以KOH修饰的Ni/LaTiO2N光催化剂为原型，在二氧化碳还原中表现出优异性能，生成甲烷的速率为9.69 μmol g-1，一氧化碳为0.31 μmol g-1，约为LaTiO2N催化活性的5倍。这种显著提升源于以下效应：(1) Ni/LaTiO2N界面的肖特基势垒促进电子-空穴对分离；(2) KOH中的OH-作为碱性位点有利于将CO2活化为CO3 2-物种，显著改善二氧化碳还原的反应动力学；(3) OH-还充当空穴受体，促进水氧化过程中的质子释放。

    关键词： 分子活化、肖特基结、二氧化碳还原、电荷分离

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 蛋白石结构ZnO光子晶体薄膜的制备及其对二氧化碳光还原的慢光子效应

    摘要： 通过两步籽晶-生长多元醇反应法，已实现可调粒径单分散ZnO颗粒的大规模制备。利用超饱和ZnO/二甘醇溶液的旋涂及溶剂蒸发工艺，可由这些ZnO颗粒制得结晶性良好、光子结构均匀的蛋白石结构ZnO光子晶体(PC)薄膜。相较于无序堆叠的ZnO薄膜，该ZnO PC薄膜因光子带隙边缘产生的慢光子及其对光吸收的促进作用，在CO2光催化还原反应中展现出更高活性。当ZnO电子带隙与ZnO PC光子带隙红边匹配时，本实验中以CO析出量表征的光催化活性增强因子最高可达2.64倍。与传统反蛋白石光催化剂相比，这种蛋白石结构ZnO光催化剂采用简化且可放大的制备工艺，其活性提升效果仍与无光子结构的ZnO相当，未来有望广泛应用于太阳能利用、环境?；さ戎疃嗦躺Ч獭?

    关键词： 光催化剂，慢光效应，光子晶体，二氧化碳还原，氧化锌

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 溶胶-凝胶法和浸渍涂覆法制备的重叠Fe/TiO?对CO?还原的影响

    摘要： 通过溶胶-凝胶法和浸渍提拉工艺制备了铁掺杂二氧化钛（Fe/TiO2）薄膜光催化剂，以扩展其可见光谱响应范围。为提升该光催化剂的CO2还原性能，研究了采用网状玻璃纤维和铜圆盘等不同基材负载Fe/TiO2的情况。通过SEM和EPMA分析了网状玻璃纤维及铜圆盘表面Fe/TiO2薄膜的表征特性。分别在有/无紫外（UV）光照射条件下，测试了网状玻璃圆盘、铜圆盘及其重叠结构负载Fe/TiO2薄膜的CO2还原性能。结果表明：无论采用何种基材，在紫外光和无紫外光照射条件下，铁掺杂均能提高CO产率。由于重叠双光催化剂间的电子转移得到促进，在紫外光照射下Fe/TiO2双层重叠结构的CO峰值浓度约为单层重叠的1.5倍，而无紫外光条件下该促进比约为1.1倍。

    关键词： 紫外光、掺铁二氧化钛、可见光谱、光催化剂、浸渍涂布法、溶胶-凝胶法、二氧化碳还原

    更新于2025-09-09 09:28:46

  • 制备具有可调孔隙和腔室尺寸的TiO2微球，以实现模拟阳光下CO2光还原过程中的快速气体扩散

    摘要： 通过简单的溶剂热法制备了具有可调孔隙和腔室尺寸的TiO2微球，并将其用作光催化CO2还原催化剂。研究发现，与实心和蛋黄/壳层微球相比，比表面积相对较低（73.8 m2/g）的中空微球具有更大的孔径（18.1 nm）和腔体结构，从而实现了更高的CO2扩散系数（5.40×10?? cm2/s）。因此，该中空微球为CO2吸附提供了更多可及位点，在模拟太阳光下最终实现了更高的CO产率（10.9±0.7 μmol/g·h），分别是实心和蛋黄/壳层微球的1.6倍和1.4倍。电子动力学研究进一步表明，在三种微球结构中，中空微球展现出最高的光电流密度和最低的电荷复合率，这归因于快速的CO2扩散为光生电子提供了新鲜CO2分子进行快速清除，最终导致其卓越的催化还原性能。该方法可作为通用策略，用于制备具有理想结构特性的高性能TiO2催化剂，以实现自然太阳光下的光催化CO2还原。

    关键词： 二氧化钛，二氧化碳还原，中空结构，光催化，质量传输

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • MOFs衍生的超薄多孔Co3O4纳米片用于增强可见光驱动的CO2还原

    摘要： 通过光催化将二氧化碳（CO2）转化为多种高附加值化学产品，可有效缓解全球变暖和能源短缺的严峻问题。目前多数制备的光催化剂在可见光照射下性能不佳。本研究采用简便、可扩展且可控的方法，通过煅烧超薄金属有机框架（MOFs）纳米片模板制备出超薄二维（2D）多孔Co3O4催化剂（Co3O4-NS），并利用钌基光敏剂在可见光照射下实现高效CO2还原。得益于MOFs前驱体的结构特性，煅烧后的Co3O4-NS继承了二维形貌和发达的孔隙结构，这有利于电子传输、增强CO2分子吸附，并为CO2活化提供丰富催化位点。结果显示其CO生成速率达4.52 μmol·h-1且选择性为70.1%，优于块体Co3O4催化剂（Co3O4-BK）。此外，密度泛函理论（DFT）计算表明单层Co3O4模型比块体具有更强的CO2吸附能，这有利于CO2向CO的转化。这种基于MOF的策略为可控合成先进超薄多孔纳米片以提高光催化CO2还原效率提供了新思路。

    关键词： 超薄纳米片、四氧化三钴、光催化、金属有机框架衍生、二氧化碳还原

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 光催化还原二氧化碳共催化剂的发展

    摘要： 人为化石燃料消耗的持续增长及其导致的二氧化碳大量排放，已引发严重的能源?；推虮浠＠锰裟芙趸脊獯呋乖剂?，被视为解决这两大问题的有效途径。其中，光电化学（PEC）二氧化碳还原技术能整合并优化光催化与电催化的优势，从而提升转化效率与选择性。除电荷产生与分离外，基于半导体的光电极表面高效还原二氧化碳仍是关键科学难题，而通过助催化剂进行表面修饰可显著改善这一过程。本文阐述了半导体基光电极上PEC二氧化碳还原助催化剂的最新研究进展，探讨了PEC二氧化碳还原的基本原理及助催化剂在光催化过程中的作用。鉴于助催化剂负载可能遮蔽入射光并阻碍界面电荷转移，本文还总结了光电极与助催化剂的结构优化策略。此外，文章也展望了PEC二氧化碳还原面临的挑战与发展方向。

    关键词： 二氧化碳还原、光电化学电池、助催化剂、电荷转移

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 用于可见光驱动二氧化碳光还原的超薄Co0.85Se纳米片助催化剂

    摘要： 通过简易溶剂热法制备了超薄Co0.85Se纳米片，该方法通过将块体材料厚度降至原子尺度，成功克服了块状Co0.85Se活性位点不足的缺陷。研究发现，这种纳米片在可见光照射下1小时反应中TON高达58，是高效的光催化CO2还原助催化剂。与块体Co0.85Se相比，超薄纳米片样品的CO2光还原活性提升了近2.5倍。其类金属特性和超薄二维结构有利于优异的电荷转移及丰富的CO2吸附位点暴露，从而促进表面催化反应。研究建立了表面结构与助催化活性之间的关联，这些成果不仅证实了基于超薄Co0.85Se纳米片的非贵金属、经济且储量丰富的CO2光还原助催化剂潜力，也为开发可替代贵金属的人工光合作用高效持久助催化剂/催化剂提供了指导。

    关键词： 光催化、助催化剂、Co0.85Se纳米片、二氧化碳还原

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 光催化二氧化碳还原主要现存问题的机理视角

    摘要： 经过40年的光催化二氧化碳还原研究，即便对于最常见的二氧化钛基光催化体系，其机理方面仍存在诸多未解之谜。这些不确定性包括：宽带隙半导体产生可见光活性的路径；半导体与等离子体金属纳米颗粒间的电荷转移；含碳产物来源的明确判定；二氧化碳分子活化的最初步骤；决定选择性的因素；光催化剂失活的原因；空穴捕获试剂对催化循环的闭合机制；以及详细反应路径及其判定的最适宜技术。本观点文章基于迄今最重要的研究成果，对这些争议性问题展开讨论。为此，我们尝试以整体视角看待复杂的二氧化碳还原过程，结合当今能源研究最热门课题的前沿方法、策略与技术进行探讨。

    关键词： 先进表征技术、二氧化碳还原、光催化、人工光合作用、反应机理、电荷转移

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 可见光下氧缺陷ZnO/还原氧化石墨烯/UiO-66-NH2异质结构上的Z型光催化CO2还原

    摘要： 构建Z型异质结是分离光生电子-空穴对并增强半导体光催化剂活性的有效途径。然而，基于金属有机框架（MOF）的Z型异质结鲜有报道。本文通过简便的溶剂热法制备了一种新型氧缺陷氧化锌（O-ZnO）/还原氧化石墨烯（rGO）/UiO-66-NH2 Z型异质结。详细表征了所得材料的形貌、结构及光电特性，并通过光催化CO2还原反应评估其光催化活性。结果表明，该O-ZnO/rGO/UiO-66-NH2异质结构能高效地将CO2还原为CH3OH和HCOOH，其活性显著优于O-ZnO/UiO-66-NH2和ZnO/rGO/UiO-66-NH2。在可见光照射下，该异质结构上CH3OH和HCOOH的产率分别达到34.83和6.41 μmol·g-1·h-1。其优异的光活性源于Z型电荷转移机制实现了光生电子-空穴对的有效空间分离。本研究为环境修复与能源转换领域新型Z型光催化体系的设计与制备提供了重要见解。

    关键词： 二氧化碳还原、金属有机框架、光催化、氧缺陷、Z型机制

    更新于2025-09-04 15:30:14