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oe1(光电查) - 科学论文

64 条数据
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  • 超薄导体实现高效红外光驱动二氧化碳还原

    摘要: 利用低光子能量的红外光同时将二氧化碳和水转化为碳氢化合物和氧气仍是一项巨大挑战。本研究设计了一种超薄导体系统,其中特殊的部分占据能带作为媒介,既能保证红外光吸收,又能满足理想的能带边缘位置要求;而超薄结构则提升了电荷分离速率与表面氧化还原动力学性能。以低成本且地壳储量丰富的硫化铜(CuS)为例,我们首先制备了超薄CuS层——通过温度依赖性电阻率、价带谱及理论计算证实其具有金属特性。同步辐射光电子能谱与紫外-可见-近红外光谱显示,金属态CuS原子层可在红外光照射下实现新型的带内-带间协同跃迁,产生的电子与空穴能同时参与二氧化碳还原与水氧化反应。结果表明,在红外光照射下,CuS原子层展现出近100%的选择性一氧化碳产率(生成速率为14.5微摩尔/克·小时),且催化性能经96小时测试后无明显衰减。简言之,凭借超高导电性与独特部分占据能带的特性,导电金属硫化物与金属氮化物等丰富导体材料有望成为高效的红外光响应光催化剂。

    关键词: 带内-带间跃迁、超薄、二氧化碳还原、导体、红外光

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 聚多巴胺与巴比妥酸共修饰的氮化碳纳米球用于高效选择性光催化二氧化碳还原

    摘要: 采用模板共聚与后修饰策略成功制备了聚多巴胺和巴比妥酸修饰的氮化碳纳米球(BA-CNS-PDA)。以BA-CNS-PDA为光催化剂、Co(bpy)3为助催化剂、TEOA为牺牲电子供体进行光催化CO2还原反应。在可见光照射4小时后,BA20-CNS-PDA15对CO2光催化还原生成CO的产率为158 μmol,选择性达86.0%,分别是未修饰CNS的近5倍和1.5倍。光学表征表明,其优异的CO2光还原性能源于:与巴比妥酸共聚改善了电荷分离与转移,聚多巴胺增强了可见光吸收。CO2吸附等温线显示,聚多巴胺中的氨基基团不仅提高了CO2吸附容量,还促进了CO2活化。

    关键词: 光催化、氮化物、二氧化碳还原、纳米结构

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 在空心TiO2上设计空间分离的Au和CoO双助催化剂以增强CO2还原为CH4的光催化活性

    摘要: 将二氧化碳光催化还原为太阳能燃料被视为解决能源?;突肪澄侍獾挠行揪丁1狙芯坎捎每占浞掷氲腃oO和Au双助催化剂分别负载于二氧化钛中空球(THS)内外表面(记作Aux@THS@CoO),作为光生空穴与电子收集器。研究发现Au纳米颗粒与钴物种在THS表面均匀沉积且未发生掺杂。漫反射光谱显示该材料在可见光区的光吸收性能显著增强。X射线光电子能谱分析表明其内部形成了促进光生载流子分离的内建电场。其中Au2.0@THS@COO样品展现出最高的光电流密度。结合二氧化碳吸附测试、电子顺磁共振谱及原位红外光谱结果表明:该材料对CO2具有高吸附能力,且CO2在THS氧缺陷位点的化学吸附可转化为活性中间体CO2-。最终Au2.0@THS@CoO在CH4体系中表现出显著增强的光催化还原CO2活性,其最优产率为13.3 μmol h-1 g-1,较纯THS提升60倍。原位红外光谱还证实反应过程中H2O同时作为电子给体和空穴捕获剂参与反应。最后研究提出了可能的光催化机理。

    关键词: 光催化、协同效应、空间分离、双助催化剂、二氧化碳还原

    更新于2025-09-04 15:30:14

  • 使用整体式光反应器,在镍和蒙脱石负载的TiO2纳米复合材料上增强甲烷光催化二氧化碳重整制燃料

    摘要: 利用光技术将二氧化碳(CO?)和甲烷(CH?)转化为燃料比热重整更清洁,因其仅需光照即可产生有价值的化学品。本研究采用溶胶-凝胶法合成的结构化镍(Ni)与蒙脱石(MMT)负载TiO?复合催化剂,在固定床和整体式光反应器中测试其光催化还原CO?性能。通过CO?-H?体系的逆水煤气变换(RWGS)反应及CO?-CH?体系的甲烷干法重整(DRM)反应评估该结构纳米催化剂性能:采用RWGS时检测到CO为主要产物,且Ni-MMT/TiO?复合催化剂性能显著优于MMT/TiO?和TiO?催化剂,这归因于MMT分散增大了比表面积,而Ni抑制了电荷复合速率;DRM反应则以H?和CO为主要产物,其选择性高度依赖初始CH?/CO?摩尔进料比——较低比例时CO产量更高,较高比例则促进H?生成,表明该复合催化剂更利于CO?吸附,而CH?在光催化过程中存在竞争吸附。相同操作条件下,整体式光反应器中的Ni-MMT/TiO?催化剂比固定床反应器展现出更高的光活性和选择性,这种增强源于整体式载体扩大了活性表面积带来的更高光子通量及高效吸附过程。通过循环实验验证,Ni/TiO?分散的MMT在整体式载体支持下对DRM过程产CO和H?具有持续稳定性。因此,采用Ni/MMT改性TiO?催化剂与整体式光反应器,可在光照下高效将CO?和CH?转化为可再生燃料,对环境大有裨益。

    关键词: 光催化技术、镍/二氧化钛、甲烷干法重整、整体式光反应器、蒙脱石、二氧化碳还原

    更新于2025-09-04 15:30:14