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反应路径的等离子体开关效应：可见光照射改变金-钴催化剂固-液界面处的反应物浓度
摘要： 炔烃氢胺化反应中，催化Au2Co合金纳米粒子（NPs）的产物选择性可通过光照/避光过程调控：可见光照射下生成亚胺（苯胺与炔烃的交叉偶联产物），黑暗环境中则得到1,4-二苯基丁二炔。低通量光照使苯胺在催化剂表面富集，即便在极低总苯胺浓度（1.0×10?3 mol L?1）下也能将催化交叉偶联速率提升数个数量级。其机理推测为：Au2Co NPs吸光后产生强边缘电磁场和热电子，陡峭的场梯度（等离子体光学力）选择性增强光可极化苯胺分子在催化剂上的吸附。光照由此改变NPs表面的苯胺/炔烃比例，从而切换产物选择性。这为通过光照调控催化过程提供了新范式。
关键词： 产物选择性、反应路径、选择性吸附、可见光光催化、等离子体金属纳米颗粒
更新于2025-09-19 17:13:59
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由铜(I)光敏剂和锰(I)催化剂组成的高效稳定二氧化碳光催化还原体系
摘要： 仅使用地球丰产元素开发高效、高选择性和耐久的光催化二氧化碳还原系统，是解决全球变暖及能源与碳资源短缺问题的关键。本研究成功研制出以[Cu2(P2bph)2]2+（CuPS）（P2bph=4,7-二苯基-2,9-二(二苯基膦基四亚甲基)-1,10-菲啰啉）为氧化还原光敏剂、fac-Mn(X2bpy)(CO)3Br（Mn(4X)）（X2bpy=4,4′-X2-2,2′-联吡啶（X=-H和-OMe）或Mn(6mes)（6mes=6,6′-(间三甲苯基)2-2,2′-联吡啶））为催化剂的光催化还原体系。其中Mn(4OMe)展现出最高催化效率：二氧化碳还原产物的总量子产率达57%，基于锰催化剂转化数超过1300，且二氧化碳还原选择性达95%。锰配合物中取代基（X）的电子效应和空间位阻效应显著影响光催化效率及产物选择性——例如使用Mn(6mes)时获得最高的CO生成选择性（SCO=96.6%），而采用Mn(4H)的光催化体系则以甲酸为主要产物（SHCOOH=74.6%），CO和H2为次要产物（SCO=23.7%，SH2=1.7%）。这些反应中CuPS作为高效且极其稳定的氧化还原光敏剂发挥作用，在达到200转化数后仍保持稳定（所用催化剂转化数超过1000）。
关键词： 转换数，铜(I)光敏剂，锰(I)催化剂，光催化二氧化碳还原，丰产元素，量子产率，产物选择性
更新于2025-09-09 09:28:46
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基于石墨烯的光催化剂用于二氧化碳还原为一碳化学品的研究进展：简要概述
摘要： 将臭名昭著的温室气体二氧化碳转化为太阳能燃料，是缓解全球变暖、环境污染和气候变化问题的有效策略。此外，将二氧化碳转化为有用化学品/燃料也具有以可持续方式满足能源需求的巨大潜力。因此，通过光催化利用阳光将二氧化碳转化为有价值的化学品/燃料这一卓越优势——作为该领域的重要方法之一——引发了研究者和科学界的极大兴趣。在这方面，常规标准光催化材料（特别是二氧化钛等金属氧化物）经过改性以提升性能，但其性能通常受限于固有的光学和理化性质。为突破这一性能限制的关键问题，研究者已探索了多种策略，包括金属与非金属掺杂、异质结构建、光催化材料的复合材料及纳米结构形成等。近年来，随着石墨烯及其衍生物的发明，基于石墨烯的光催化材料成为研究热点，尤其在光催化剂开发和光催化应用领域。石墨烯及其衍生物凭借其卓越的理化与电学特性（如高比表面积、稳定性、抗腐蚀能力、光敏特性及优异导电性），能够突破传统光催化剂面临的性能限制瓶颈。因此，基于石墨烯的光催化剂可能成为在光催化二氧化碳还原（PCCR）领域开辟新途径的可行策略——即将阳光转化为燃料。本文综述了基于石墨烯的光催化剂最新进展，重点探讨了石墨烯及其衍生物在太阳能燃料（特别是CO、CH4、CH3OH等C1化学品）生成中的应用策略与研究成果，并分析了它们对提升光催化剂效能的作用机制。
关键词： 光催化活性、光催化二氧化碳还原、太阳能燃料、产物选择性、基于石墨烯的光催化剂
更新于2025-09-09 09:28:46