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变温共振拉曼研究探测不同链曲率半导体共轭聚合物的链间有序性
摘要： 用于制备体异质结（BHJ）太阳能电池的聚合物的形貌和结晶度会显著影响电池效率。我们采用变温光谱技术（包括变温发射光谱和变温共振拉曼光谱VT-RRS），研究了导电聚合物主链线性结构对其电子响应温度变化及溶液行为差异的影响。选取了两种具有不同主链结构的BHJ电池用给体-受体型聚合物：主链呈弯曲结构的聚{5,6-双(十四烷氧基)-4-(噻吩-2-基)苯并[c][1,2,5]噻二唑}(PTBT)与主链线性的聚{5,6-双(十四烷氧基)-4-(噻吩并[3,2-b]噻吩-2-基)苯并[c][1,2,5]噻二唑}(PTTBT)。通过含时密度泛函理论(TD-DFT)计算和PTTBT的共振拉曼光谱(RRS)发现其存在三种电子跃迁——π→π*型、π→π*/电荷转移混合型及纯电荷转移型。PTTBT的发射光谱显示在650nm和710nm处随温度变化（-10至60℃）出现谱峰偏移。变温RRS测量在与最低/最高能级电子跃迁共振条件下进行，采用二维相关光谱(2DCOS)解析变化规律：PTTBT在1425、1450和1500cm?1附近振动模式逐渐向低波数位移；而PTBT在1440和1460cm?1处呈现更显著快速的谱图变化，表明其受热时电子性质变异更大。通过低频拉曼(LFR)技术进一步研究聚合物线性对结晶度和长程有序性的影响，在多种成膜条件下检测旋涂薄膜发现：PTTBT在73cm?1处存在特征谱带（该峰见于各种成膜条件）；PTTBT未显示明显低频振动模式，与其低结晶度特性相符。
关键词： 共振拉曼光谱、低频拉曼、长程有序、变温、导电聚合物
更新于2025-09-23 15:23:52
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MAPbI3单晶激光激发产生的拉曼散射
摘要： 寻找可再生能源对满足全球日益增长的能源需求同时尽量减少环境影响至关重要。研究界聚焦于取之不尽的太阳能，并将甲脒铅碘（MAPbI3）列为钙钛矿太阳能电池中最具前景的候选材料之一。尽管效率很高，但MAPbI3对湿度、光照和温度敏感，其不稳定性主要影响晶体结构并最终导致降解。已知该材料存在正交、四方和立方三种晶相，分别存在于不同温度区间。本研究报道了常压条件下激光激发MAPbI3单晶时检测到的多个过程：当激光功率超过15毫瓦时，会诱发从四方相到立方相的转变。通过低频拉曼光谱与光致发光同步表征这些相变，随着激发激光功率增加，光谱变化被归因于结构差异。此外还观察到碘蒸气的拉曼激发信号——这些蒸气产生于焦点核心区域，最高温度导致了材料降解。这种受激拉曼现象源于MAPbI3单晶的独特性质，揭示了该材料在其他研究领域拓展应用的可行性。
关键词： 碘化甲基铵铅，受激拉曼，低频拉曼，相变，单晶
更新于2025-09-23 15:19:57
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掺铯刚性化MAPbI3卤化物钙钛矿薄膜的结构表征及室温低频拉曼散射研究
摘要： 有机金属卤化物钙钛矿（OHP）的结构不稳定性是制约钙钛矿太阳能电池商业化的关键问题之一。探究这种本征不稳定性是延长材料使用寿命的重要里程碑和挑战性任务。本研究将铯离子掺入甲基铵铅碘（MAPbI3）薄膜并分析了其薄膜结构与光学特性。掺铯导致形成分别呈现黑色和黄色的α-CsPbI3与δ-CsPbI3相，这通过光学带边演化与X射线衍射（XRD）谱得以证实。当铯离子浓度为20%时，可观察到稳定的α-CsPbI3相存在；而掺入59%及以上铯离子时，由于铯与MAPbI3基体的合金化作用会形成黄色相CsPbI3。吸收光谱与XRD观测到的结构转变通过低频拉曼光谱得到验证。纯MAPbI3薄膜中热致结构涨落在掺铯后得到抑制，从而使钙钛矿结构获得长程稳定有序排列，并首次实现了室温下对OHPs的低频拉曼散射观测。此外，掺铯还增强了钙钛矿薄膜刚性并锐化了所有低频振动峰。
关键词： ??掺杂、低频拉曼、钙钛矿稳定性、声子阻尼、混合钙钛矿
更新于2025-09-04 15:30:14