太阳能光诱导光子辅助合成TiO2负载高分散钌纳米颗粒催化剂

摘要： 在生物质催化转化制备燃料添加剂、生物燃料或生化产品的关键反应中，Ru/TiO?是极具前景的非均相催化剂。本研究通过光诱导液相一步合成法，在室温下制备了TiO?负载的高度分散纳米级金属钌催化剂——与氢气热还原浸渍法制备的催化剂相比，该方法合成的钌纳米颗粒更小且尺寸分布更窄。该策略基于TiO?半导体载体在太阳光下的氧化还原光活性：利用半导体导带产生的光生电子还原预吸附于载体表面的金属离子，从而无需化学还原剂、最终热处理或外源氢气即可精确调控粒径分布与分散度。无论采用乙酰丙酮盐还是氯化物为前驱体，在0.5 wt.%低负载量下均能在TiO?上合成出粒径分布尖锐的0.6 nm亚纳米级金属钌颗粒；而制备5 wt.%负载量、平均粒径0.8 nm的亚纳米级Ru/TiO?催化剂时需使用氯化物前驱体并在碱性条件下进行，以增强带正电的氯配合物与带负电的TiO?表面间的吸附作用。值得注意的是，在0.5-5 wt.%范围内，得益于优化的光辅助合成条件，钌含量对亚纳米颗粒尺寸分布影响甚微。我们进一步证明：通过辐照控制纳米团簇生长可实现TiO?载体上金属钌纳米颗粒的精准粒径调控，且这些纳米颗粒表现出优异的抗热烧结性能。