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稳定金属有机框架中承载的单金属催化模型用于可调谐二氧化碳光还原
摘要： 将二氧化碳光催化还原为能量载体已成为缓解能源危机和二氧化碳污染的最有前景策略之一，而催化剂开发被视为实现该转化过程的决定性因素。本研究合成了三种稳定且同构的金属有机框架（分别记为MOF-Ni、MOF-Co和MOF-Cu），并将其作为多相催化剂应用于光催化二氧化碳还原反应（CO2RR）。值得注意的是，MOF-Ni在光还原二氧化碳制一氧化碳过程中展现出97.7%的超高选择性，超越了该领域大多数已报道的MOF基催化剂。更重要的是，这些具有单金属催化中心的MOFs提供了简单精确的结构模型，使我们能更直观地理解不同金属离子种类对二氧化碳光还原的特异性影响及反应机理。
关键词： 等结构、金属有机框架、光催化二氧化碳还原、高选择性、单金属催化模型、反应机理
更新于2025-09-23 15:22:29
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三合一氧空位：全可见光谱吸收、高效电荷分离与表面位点活化助力稳健的二氧化碳光还原
摘要： 由于光催化剂存在光吸收能力差、电荷分离缓慢及表面活性位点效率低等问题，利用高效催化剂实现太阳能驱动惰性CO?转化为有用燃料面临巨大挑战。本研究报道了一种简便可控的原位还原策略，在钙钛矿相Sr?Bi?Nb?TiO??纳米片上构建表面氧空位（OVs）。我们首次通过助熔剂辅助的软化学方法制备了Sr?Bi?Nb?TiO??纳米片，其表面引入的氧空位不仅拓展了光响应范围，还显著促进了光生载流子的分离。此外，该催化剂表面CO?分子的吸附与活化能力大幅提升。在无任何助催化剂或牺牲剂的气-固反应体系中，富氧空位的Sr?Bi?Nb?TiO??纳米片展现出卓越的CO?光还原性能，CO生成速率达17.11 μmol g?1 h?1，约为块体材料的58倍，超过大多数已报道的先进光催化剂。本研究为提升光催化剂在太阳能转化与可再生能源生产中的综合性能提供了"三合一"集成解决方案。
关键词： Sr2Bi2Nb2TiO12 纳米片，氧空位，电荷分离，光催化二氧化碳还原
更新于2025-09-23 15:22:29
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可见光下通过等离子体金/硒化镉-氧化亚铜分级纳米结构实现高选择性二氧化碳光还原并抑制氢气生成
摘要： 在此，通过完全抑制可见光（λ > 420 nm）照射下的析氢反应，实现了碳产物选择性高达100%的光催化二氧化碳还原反应（CO2RR）。为此，等离子体金/硒化镉哑铃状纳米棒增强了光捕获能力并形成等离子体增强的富电荷环境；外围氧化亚铜为二氧化碳还原提供丰富活性位点并抑制氢气生成，从而提高碳产物选择性。中间层硒化镉作为桥梁传输光生电荷?；谡庑┙?硒化镉-氧化亚铜分级纳米结构（HNSs）的合成，可实现高效的光诱导电子/空穴（e?/h+）分离及100%的CO选择性。此外，CO的2e?/2H+产物可进一步加氢，有效完成二氧化碳到甲烷（CH4）的8e?/8H+还原——其中充足的CO浓度和水还原提供的质子不可或缺。在最优条件下，金/硒化镉-氧化亚铜HNSs展现出优异的光催化活性与稳定性：60小时内CO和CH4的稳定产气速率分别达到254和123 μmol g?1 h?1。
关键词： 光催化二氧化碳还原、等离子体异质结构、可见光、析氢反应
更新于2025-09-23 15:21:01
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用于增强CO?光转化制CH?的等离激元Ag@TiO?核壳纳米颗粒
摘要： 采用水热法制备了具有银金属核和二氧化钛半导体壳的Ag@TiO2纳米颗粒（NPs），并通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X射线衍射对其结构进行了表征。将这些核壳型Ag-TiO2 NPs沉积在玻璃板上，在CO2气氛下以太阳光模拟器（AM1.5）照射作为CO2转化的光催化剂。使用该核壳型Ag@TiO2 NP光催化剂实现了CO2光转化选择性生成CH4。按比表面积归一化的CH4生成速率是参比TiO2 NPs和常规负载银沉积物的TiO2 NPs的十倍。核壳型Ag@TiO2 NPs在染料光分解中也显示出银核的作用。这些结果表明，核壳型Ag@TiO2 NPs的高光催化活性归因于TiO2壳层带隙的改善以及等离子体银核对TiO2壳层光子通量的增强。
关键词： 光催化二氧化碳还原、表面等离子体共振、银@二氧化钛、核壳结构、光散射效应
更新于2025-09-19 17:13:59
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用于高效可见光CO?还原的CdS分级多腔空心颗粒的制备
摘要： 设计先进的半导体光催化剂结构是提升其性能的有效途径。然而，制备具有复杂纳米结构的催化功能材料并非易事。本研究开发了一种顺序溶液生长、硫化及阳离子交换策略，成功制备出CdS分级多腔室中空粒子（HMCHPs）。该策略首先在甘油酸钴（Co-G）实心球表面生长锌基金属有机框架（ZIF-8），随后对所得Co-G@ZIF-8复合颗粒进行硫化处理形成CoSx@ZnS HMCHPs，最终通过阳离子交换反应将其转化为CdS HMCHPs。得益于这种明确的分级中空结构优势，相较于其他实心或常规中空结构的CdS光催化剂，CdS HMCHPs展现出更优异的光催化CO2还原活性。通过负载Au可进一步提升其性能，在可见光照射下CO生成速率达到3758 μmol h?1 g?1。
关键词： 负载金的分级多腔空心颗粒、硫化镉、光催化二氧化碳还原、可见光
更新于2025-09-10 09:29:36
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基于铜的沸石咪唑酯骨架-8上二氧化碳光还原制甲醇：新一代光催化剂
摘要： 基于金属有机框架（MOFs）催化剂的二氧化碳高效转化制备甲醇等高附加值产物已受到广泛关注。光催化还原法因利用太阳能而被视为最具经济性的方法。本研究通过水热法合成了铜（II）/沸石咪唑酯骨架结构材料-8（Cu/ZIF-8）催化剂用于光催化还原二氧化碳制甲醇。采用X射线光电子能谱（XPS）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）结合能量色散X射线光谱（EDX）、紫外-可见光谱（UV-vis）和X射线衍射（XRD）对合成催化剂进行表征。在2M氢氧化铵溶液中制备的2mmol铜处理的主体ZIF-8显示出最高光催化活性。观测发现ZIF-8和2Cu/ZIF-8N2催化剂的晶体结构分别为立方晶系和正交晶系，XPS分析证实所有制备的催化剂中仅有该样品在ZIF-8表面沉积了铜（II）离子。2Cu/ZIF-8N2催化剂的正交晶结构、纳米级晶体形貌、铜负载量是影响光催化活性的核心因素。在530-580nm波长范围内光照6小时后，2Cu/ZIF-8N2催化剂上甲醇产率达到35.82 μmol/L·g。这种铜基ZIF-8催化剂为经济高效的光催化还原二氧化碳制甲醇提供了新途径。
关键词： Cu/ZIF-8、光催化二氧化碳还原、甲醇生产、金属有机框架（MOFs）
更新于2025-09-10 09:29:36
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由铜(I)光敏剂和锰(I)催化剂组成的高效稳定二氧化碳光催化还原体系
摘要： 仅使用地球丰产元素开发高效、高选择性和耐久的光催化二氧化碳还原系统，是解决全球变暖及能源与碳资源短缺问题的关键。本研究成功研制出以[Cu2(P2bph)2]2+（CuPS）（P2bph=4,7-二苯基-2,9-二(二苯基膦基四亚甲基)-1,10-菲啰啉）为氧化还原光敏剂、fac-Mn(X2bpy)(CO)3Br（Mn(4X)）（X2bpy=4,4′-X2-2,2′-联吡啶（X=-H和-OMe）或Mn(6mes)（6mes=6,6′-(间三甲苯基)2-2,2′-联吡啶））为催化剂的光催化还原体系。其中Mn(4OMe)展现出最高催化效率：二氧化碳还原产物的总量子产率达57%，基于锰催化剂转化数超过1300，且二氧化碳还原选择性达95%。锰配合物中取代基（X）的电子效应和空间位阻效应显著影响光催化效率及产物选择性——例如使用Mn(6mes)时获得最高的CO生成选择性（SCO=96.6%），而采用Mn(4H)的光催化体系则以甲酸为主要产物（SHCOOH=74.6%），CO和H2为次要产物（SCO=23.7%，SH2=1.7%）。这些反应中CuPS作为高效且极其稳定的氧化还原光敏剂发挥作用，在达到200转化数后仍保持稳定（所用催化剂转化数超过1000）。
关键词： 转换数，铜(I)光敏剂，锰(I)催化剂，光催化二氧化碳还原，丰产元素，量子产率，产物选择性
更新于2025-09-09 09:28:46
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基于石墨烯的光催化剂用于二氧化碳还原为一碳化学品的研究进展：简要概述
摘要： 将臭名昭著的温室气体二氧化碳转化为太阳能燃料，是缓解全球变暖、环境污染和气候变化问题的有效策略。此外，将二氧化碳转化为有用化学品/燃料也具有以可持续方式满足能源需求的巨大潜力。因此，通过光催化利用阳光将二氧化碳转化为有价值的化学品/燃料这一卓越优势——作为该领域的重要方法之一——引发了研究者和科学界的极大兴趣。在这方面，常规标准光催化材料（特别是二氧化钛等金属氧化物）经过改性以提升性能，但其性能通常受限于固有的光学和理化性质。为突破这一性能限制的关键问题，研究者已探索了多种策略，包括金属与非金属掺杂、异质结构建、光催化材料的复合材料及纳米结构形成等。近年来，随着石墨烯及其衍生物的发明，基于石墨烯的光催化材料成为研究热点，尤其在光催化剂开发和光催化应用领域。石墨烯及其衍生物凭借其卓越的理化与电学特性（如高比表面积、稳定性、抗腐蚀能力、光敏特性及优异导电性），能够突破传统光催化剂面临的性能限制瓶颈。因此，基于石墨烯的光催化剂可能成为在光催化二氧化碳还原（PCCR）领域开辟新途径的可行策略——即将阳光转化为燃料。本文综述了基于石墨烯的光催化剂最新进展，重点探讨了石墨烯及其衍生物在太阳能燃料（特别是CO、CH4、CH3OH等C1化学品）生成中的应用策略与研究成果，并分析了它们对提升光催化剂效能的作用机制。
关键词： 光催化活性、光催化二氧化碳还原、太阳能燃料、产物选择性、基于石墨烯的光催化剂
更新于2025-09-09 09:28:46