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氧化铜钨(CuWO4)纳米片与磷酸钴(Co-Pi)耦合实现高效光电化学水分解
摘要: 光电化学(PEC)水分解为我们提供了一种利用太阳能的绿色途径。本工作通过循环伏安法(CV)将Co-Pi电化学沉积在CuWO4纳米片(NFs)上,以增强CuWO4对PEC水分解的光催化性能。结果表明,在整个电位范围内,光电流密度和电荷转移效率均得到提高。此外,CuWO4/Co-Pi在磷酸盐缓冲溶液(pH 7)中比裸CuWO4表现出更强的稳定性,并具有极高的法拉第效率(约96%)。我们的工作揭示了将CuWO4与Co-Pi结合是进一步提高CuWO4光阳极在PEC析氧反应中性能的可行方法。
关键词: 光电化学水分解、析氧反应、钨酸铜、电化学助催化剂、磷酸钴
更新于2025-09-16 10:30:52
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将等离子体银原位植入金属有机框架以构建高效的Ag/NH2-MIL-125/TiO2光阳极
摘要: 实现高效的光电化学(PEC)水分解催化活性一直是制备二氧化钛(TiO2)光阳极的关键挑战,这源于其弱光响应能力和较差的导电性。我们首次制备了氨基功能化MIL-125(NH2-MIL-125)薄膜修饰的TiO2纳米棒,并借助氨基基团通过温和还原过程将银纳米颗粒(Ag NPs)原位植入NH2-MIL-125薄膜中。该策略旨在通过NH2-MIL-125与Ag NPs的协同效应有效提升光阳极的光响应性能和整体导电性。系统研究了所制备Ag/NH2-MIL-125/TiO2复合光阳极的PEC性能:在100 mW/cm2光照条件下,最佳Ag/NH2-MIL-125/TiO2在1.23 V(vs. RHE)处的光电流密度达到1.06 mA/cm2,较原始TiO2提升约4.42倍;390 nm波长下的入射光子-电子转换效率(IPCE)增至51.0%;同时实现了96.4%的理想电荷注入效率(ηinjection)和33.1%的电荷分离效率(ηseparation)。这种将Ag NPs原位引入NH2-MIL-125/TiO2异质结构的方法,为理解金属与MOF材料在PEC水分解中的协同效应提供了新模型。
关键词: NH2-MIL-125,杂化光阳极,光电化学水分解,银纳米颗粒
更新于2025-09-16 10:30:52
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CdS/TiO2纳米管阵列同时实现高效光吸收与电荷传输以提升光电化学性能
摘要: 硫化镉(CdS)已被广泛用于改性二氧化钛(TiO?)基光阳极以实现光电化学(PEC)水分解。然而,由于硫属化合物与氧化物之间界面接触较差,此类CdS改性的TiO?材料通常表现出电荷分离和传输效率低下,导致PEC水分解过程中的性能不理想。针对这一问题,本研究报道了一种通过连续离子层吸附与反应(SILAR)法制备并经后续退火处理的CdS/TiO?纳米管阵列(CdS/TNA)光阳极。该退火工艺对增强CdS与TNA之间的界面接触至关重要,从而加速了光生电子从CdS向TNA的转移。此外,退火处理还提升了CdS/TNA光阳极的光吸收能力。退火同时增强的电荷传输与光吸收性能是改善CdS/TNA光阳极PEC性能的关键。采用该策略获得的CdS/TNA光阳极在水分解中展现出显著提升的PEC性能,其光电流密度在1.23 V(vs.可逆氢电极)下可达4.56 mA cm?2,太阳能制氢转换效率达到5.61%。这种简单而有效的策略可为制备高性能氧化物基光电极提供通用方案。
关键词: 光电化学水分解,纳米管阵列,二氧化钛,硫化镉
更新于2025-09-12 10:27:22
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NaNbO3纳米纤维光阳极与可见光活性g-C3N4纳米片耦合增强光电解水性能
摘要: 通过水热法合成了铌酸钠纳米纤维(NaNbO3-NF),并进一步将其与不同浓度比(2:1(2-CN)、4:1(4-CN)和8:1(8-CN))的可见光响应型氮化碳(g-C3N4)纳米片复合。研究发现,相较于纯NaNbO3光阳极,g-C3N4/NaNbO3-NF(4-CN)纳米结构光阳极的光电化学(PEC)性能显著提升。在相对于Ag/AgCl参比电极1V电压下,g-C3N4/NaNbO3-NF(4-CN)光阳极实现了12.55 mA cm?2的电流密度,约为NaNbO3-NF光阳极的3倍。此外,与NaNbO3-NF相比,g-C3N4/NaNbO3-NF(4-CN)纳米复合光阳极的入射光子-电流转换效率也提高了约3倍。可见光活性g-C3N4/NaNbO3-NF(4-CN)纳米复合材料PEC性能的提升归因于g-C3N4的耦合及其与NaNbO3-NF之间形成的II型异质结,从而增强了光生载流子的分离。研究还提出了g-C3N4/NaNbO3-NF(4-CN)光阳极提升光电化学水分解性能的可能反应机制。
关键词: 光电极、纳米复合材料、异质结、g-C3N4/NaNbO3-NF、光电化学水分解
更新于2025-09-12 10:27:22
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通过简单无电镀法耦合双金属羟基氧化物NiFeOOH增强赤铁矿光阳极的光电化学性能
摘要: 析氧反应(OER)是开发经济型光电极的重要瓶颈之一。本研究首次通过简单的无电镀配体调控氧化法,在Fe?O?光阳极表面制备了双金属羟基氧化物NiFeOOH层,以构建高度匹配的半导体/助催化剂界面。得益于双金属羟基氧化物NiFeOOH加速的OER动力学和低过电位,所制备的具有强结合异质结界面的Fe?O?/NiFeOOH核壳结构比裸Fe?O?及半覆盖FeOOH/NiOOH的Fe?O?光阳极表现出更优的可见光吸收、更高的光电流密度(1.23 VRHE下1.83 mA/cm2)及良好稳定性。我们认为这项工作为设计各类光电极/催化剂的高质量接触界面提供了新途径。
关键词: 无配体调控氧化,光电化学水分解,三氧化二铁,核壳纳米棒阵列,羟基氧化镍铁
更新于2025-09-12 10:27:22
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MOF衍生TiO2光阳极的相结设计及其量子点敏化实现高效产氢
摘要: 光电化学(PEC)水分解是一种极具前景且环境友好的可再生能源开发途径,可应对日益增长的清洁能源需求。二氧化钛(TiO?)因其优异的光稳定性和有利的能带排列,成为最常用的水分解金属氧化物之一。然而,基于TiO?的PEC系统效率受限于光生电子/空穴对的高复合率及较大的本征带隙(3.2 eV),这限制了其对阳光的吸收。本研究探索了一种简单的金属有机框架(MOF)衍生合成法,制备出可控混合相(锐钛矿和金红石)TiO?纳米颗粒,并保留了MOF晶体形貌。与商用TiO?薄膜相比,经核壳CdSe@CdS量子点敏化的MOF衍生TiO?薄膜表现出+42.1%的PEC器件稳定性提升和+47.6%的性能增强。这种性能提升源于混合金红石/锐钛矿相的存在,其形成了有利于光生电荷分离的能带能量排列。所提出的MOF衍生TiO?策略能有效提升基于TiO?-量子点异质结的PEC系统在制氢方面的效率。
关键词: 金属有机框架,混合相二氧化钛,光电化学水分解,量子点,氢气生成
更新于2025-09-11 14:15:04
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设计具有高效光吸收和电荷分离性能的WO<sub>3</sub>/CdIn<sub>2</sub>S<sub>4</sub> II型异质结以增强光电化学水分解
摘要: 三氧化钨(WO3)是光电解水制氢中典型的光阳极材料。然而,该光阳极的光电化学(PEC)活性受限于其较差的可见光吸收能力以及电极/电解质界面严重的载流子复合问题。本研究通过化学浴沉积法,将小带隙的CdIn2S4纳米片与水热生长的WO3纳米墙阵列集成,构建了三维(3D)WO3/CdIn2S4异质结。通过调控CdIn2S4的合成参数(包括反应时间和温度)优化了PEC性能。在50°C反应5小时制备的WO3/CdIn2S4复合光阳极,在无空穴牺牲剂条件下于1.23V(vs可逆氢电极)处展现出1.06 mA cm?2的最高光电流密度,约为纯WO3光阳极的5.9倍。紫外-可见吸收光谱和紫外光电子能谱证实了WO3与CdIn2S4之间的能带匹配关系。其PEC性能提升归因于CdIn2S4小带隙带来的增强光吸收效应,以及WO3/CdIn2S4 II型能带排列实现的电荷高效分离。
关键词: 光阳极、三氧化钨(WO3)、硫铟镉(CdIn2S4)、光电化学水分解、异质结
更新于2025-09-11 14:15:04
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用于制备更高效半导体光阳极的混合微波退火技术,以实现太阳能水分解
摘要: 混合微波退火(HMA)被提出作为传统炉内热退火(CTA)的替代方案,用于制备高效半导体光电极以实现太阳能水分解。本研究以尖晶石型铁酸锌为例,对比分析了HMA与CTA的效果。采用石墨坩埚进行HMA处理的ZnFe2O4光阳极比CTA制备的光阳极具有更少的表面缺陷、更好的结构有序性以及更小的特征尺寸。此外,HMA不会损害F:SnO2玻璃基底的导电性。这些优势使得优化后的ZnFe2O4光阳极在1.23 VRHE电位下产生的光电流达到CTA制备样品的约4倍,且在1倍太阳光照下的起始电位降低约100 mV。HMA有望成为替代现有CTA工艺、制备难熔半导体基高效光电极的通用有效方法。
关键词: 常规热退火、ZnFe2O4、混合微波退火、光电化学水分解
更新于2025-09-10 09:29:36
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通过简便的单步气溶胶辅助化学气相沉积法制备光活性CaTiO3-TiO2复合薄膜电极
摘要: CaTiO3-TiO2复合氧化物薄膜首次被用作光电化学(PEC)水分解的光电极。研究采用透明甲醇溶液形式的Ti(Pro)4和新合成的钙配合物[Ca2(TFA)3(OAc)(PrOH)(H2O)(THF)3](1)(其中TFA代表三氟乙酸根;OAc代表醋酸根;PrOH代表异丙醇)通过气溶胶辅助化学气相沉积(AACVD)法制备目标薄膜。这些复合电极以500-600°C的不同沉积温度负载于掺氟氧化锡(FTO)导电玻璃基底上。所得薄膜通过粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、能量色散X射线分析和扫描电子显微镜进行了全面表征。所有复合电极的PEC响应均在AM 1.5G模拟太阳光(100 mW cm?2)照射下进行测试。结果显示,在600°C制备的CaTiO3-TiO2光阳极在0.7V(相对于Ag/AgCl/3M KCl参比电极)时表现出610 μA cm?2的光电流密度,显著高于仅沉积温度(500和550°C)不同的另外两个同类电极。
关键词: 光电极、光电化学水分解、气溶胶辅助化学气相沉积、CaTiO3–TiO2复合材料
更新于2025-09-10 09:29:36
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基于CdS/TiO2纳米纤维光阳极的光电化学水分解性能
摘要: 在用作光电化学(PEC)电池中水分解制氢工作电极的氧化铟锡(ITO)导电基底上,制备了硫化镉敏化二氧化钛纳米纤维(CdS/TiO2 NFs)结构。采用四异丙醇钛为前驱体,通过静电纺丝技术在ITO导电基底上合成TiO2 NFs,随后在空气中500°C煅烧2小时。通过不同浸渍时间的浸涂法在TiO2 NFs结构上沉积CdS以优化水分解效率。利用扫描电子显微镜、X射线衍射、透射电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱对制备样品的形貌和晶体结构进行表征。在模拟阳光(150 W氙灯提供的100 mW/cm2光照)下,使用恒电位仪测量电极的光电化学性能:CdS/TiO2光阳极测试体系为0.25 M Na2S和0.35 M Na2SO3水溶液混合液,未包覆TiO2光阳极测试体系为0.5 M Na2SO4电解液。研究发现,经CdS层优化的TiO2 NFs结构在0.0 V(相对于Ag/AgCl)时获得3.2%的光转换效率。在模拟阳光照射下,CdS/TiO2 NFs样品在0.0 V(相对于Ag/AgCl)时的光电流密度值比未包覆TiO2 NFs样品高出20倍以上。
关键词: 光电化学水分解、静电纺丝、浸涂法、氢气生成、CdS/TiO2纳米纤维
更新于2025-09-10 09:29:36