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介孔MIL-100(Fe)负载ZnO纳米球实现高效光芬顿活性用于污染物降解
摘要: 金属有机框架材料(MOFs)因其高比表面积和多孔特性,在环境修复领域作为光催化剂备受关注。微孔MOFs中的小孔径(<2纳米)虽有利于小分子吸附,却限制了大分子的扩散及进入MOF空腔,从而制约了其部分应用场景。本研究旨在制备具有更大孔径(>2纳米)和开放孔道的中孔MOF复合材料,为催化过程中分子的进出提供有效通道。我们通过原位自组装法成功制备出稳定的负载ZnO纳米片的中孔MIL-100(Fe)。采用Brunauer-Emmett-Teller(BET)法和N?吸附-脱附等温线对样品的比表面积与孔隙结构进行表征。结果表明,中孔MIL-100(Fe)的催化性能较微孔MIL-100(Fe)提升约2-3个数量级,这种增强的催化活性可归因于其中孔细胞结构能促进MOF通道内的分子扩散与可达性。通过引入适量ZnO纳米片和H?O?,可进一步提高中孔MIL-100(Fe)的电荷分离效率与光芬顿活性。此外,该合成样品在较低pH值条件下配合特定浓度H?O?展现出更高的光芬顿降解效率。最后,我们初步提出了可能的催化机理。本研究不仅适用于污染物降解,更为中孔MOFs作为高效光芬顿催化剂在其它领域的应用提供了重要平台。
关键词: 金属有机框架,氧化锌,MIL-100(铁),自组装,光芬顿,介孔
更新于2025-09-23 15:23:52
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采用纯立方相β-Fe2O3的光-Fenton反应中有机污染物的非均相降解
摘要: 本文采用带隙为1.9电子伏特(直接带隙半导体)的纯立方β-Fe2O3晶体作为光芬顿反应的低成本无毒催化剂,该材料因能吸收可见光(<650纳米)而具备催化活性。研究证实其对包括罗丹明B(RhB)、甲基橙(MO)、茜素红(AR)和苯酚在内的多种有机污染物具有显著降解效果,其中重点探究了RhB的降解过程。通过邻苯二甲酸指示剂验证羟基自由基(·OH)是该反应的主要活性物种。利用液相色谱-质谱联用技术(LC-MS)揭示了苯酚在光芬顿反应中的降解路径及中间产物,发现苯酚羟基化产生的中间体最终转化为H2O和CO2。
关键词: 光芬顿、过氧化氢、β-氧化铁、降解、羟基自由基
更新于2025-09-23 15:22:29
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水环境中微污染物太阳能光催化去除的不同方法:二氧化钛与混合磁性氧化铁的比较
摘要: 本研究报告了采用两种不同非均相高级氧化工艺对四种微污染物(MCs)——卡马西平(C)、氟甲喹(F)、布洛芬(I)和磺胺甲噁唑(S)——进行光诱导非均相光降解的研究。第一种是半导体光催化法,在自制悬浮态TiO?(TiO? HP)存在下进行;第二种是非均相光芬顿法,在具有铁氧化物核心和生物基物质(BBS,从城市生物废弃物中分离获得)有机壳层的混合磁性纳米材料(MB?)存在下进行。这两种材料通过不同机制发挥作用,且已在实验室模拟条件下经过测试(并假设了作用机制):TiO?通过光生空穴/电子对引发氧化还原反应发挥光催化剂作用,而混合磁性纳米材料则在H?O?存在下通过类光芬顿机制发挥作用。结果表明TiO? HP性能更优(甚至优于知名参照物TiO? P25)。在中试装置自然太阳辐射下进行的初步光降解实验验证了TiO? HP的良好效果。此外,在所采用的实验条件下,从MB?溶出的Fe(II)可通过均相光芬顿反应降解微污染物,此时MB?充当铁源储备体。
关键词: 二氧化钛、微量污染物、光芬顿、光催化、水处理、磁性材料。
更新于2025-09-23 15:22:29
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紫外光/S2O82?和紫外光/H2O2/Fe2+体系对水溶液中单宁酸的氧化降解:一项对比研究
摘要: 单宁酸(TA)是植物鞣革工艺和食品加工废水中的主要污染物。本研究采用两种高级氧化工艺(AOPs)降解单宁酸:一是254 nm紫外光照射下过氧化氢(H2O2)与亚铁离子(光芬顿法)体系,二是过二硫酸钾体系。通过评估K2S2O8、H2O2、Fe2+和TA浓度、初始pH值及温度等实验参数,以获得芳香族化合物(276 nm处紫外吸光度衰减)和总有机碳(TOC)去除的最高效率。在优化条件(pH=9,53.10 mM K2S2O8)下,紫外/过硫酸盐体系处理0.1 mM单宁酸60分钟后,芳香族化合物去除率达96.32%,TOC去除率为54.41%。光芬顿法在自然pH=3条件下(29.4 mM H2O2,0.18 mM Fe2+,25℃处理120分钟),对0.1 mM单宁酸水溶液实现了近乎完全的芳香族化合物去除(99.32%)和高效TOC去除(94.27%)。结果表明光芬顿法比紫外/过硫酸盐体系具有更优的单宁酸降解效率,证实羟基自由基比硫酸根自由基具有更强氧化能力。通过H2O2光催化分解产生的羟基自由基直接化学氧化,可实现天然水体中有机污染物的完全去除。
关键词: 羟基自由基、降解、光芬顿、矿化、紫外/过硫酸盐、硫酸根自由基、单宁酸
更新于2025-09-23 15:22:29
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太阳光芬顿法降解四环素:优化及中试光反应器应用
摘要: 本研究旨在分析太阳光芬顿法对抗生素四环素的降解效果。通过22(2×2)因子设计获得最佳条件,输入变量包括反应时间和催化剂浓度(亚铁离子[Fe2?])。采用Statistica 7.0软件进行统计分析后,确定的最优条件(时间=120分钟,Fe2?=166.81毫克/升)应用于中试规模光反应器,实现了88.7%的药物去除率。此外,本阶段还研究了该过程产物的反应动力学、生物降解性和植物毒性。动力学研究得出速率常数为1.82×10?2分钟?1,按此常数计算,初始四环素浓度降低50%需38.16分钟。生物降解性测试显示五日生化需氧量/化学需氧量比值随时间逐渐升高。植物毒性测试表明莴苣幼苗根生长抑制率降低了18.5%,说明所采用的处理方式降低了物质毒性。
关键词: 光芬顿、光反应器、太阳能光催化、生物降解性、四环素、植物毒性
更新于2025-09-23 15:21:21
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ZnFe?O?/SiO?磁性双介孔壳层空心球对亚甲基蓝的协同吸附与光芬顿降解
摘要: 吸附与芬顿技术已被广泛应用于废水处理。通过溶剂热法成功合成了ZnFe2O4/SiO2磁性双介孔壳层空心球(MDSHSs)。所制备的MDSHSs对亚甲基蓝(MB)展现出优异的吸附性能和选择性,仅需约1分钟即可达到吸附平衡。其中约50%的MB通过吸附去除,剩余50%在后续光芬顿过程中被降解。研究考察了实验条件对吸附及光芬顿过程的影响,提出了MDSHSs形成机理与光芬顿反应机制。在60 mg/L MB浓度下处理90分钟,总有机碳(TOC)去除率高达90%。实验结果表明,MDSHSs在3.3-11.0的宽pH范围内对光芬顿过程表现出显著的吸附与催化活性,同时该复合材料具有优异的稳定性和可重复使用性。
关键词: 光芬顿、磁性能、多孔材料、ZnFe2O4/SiO2、吸附
更新于2025-09-23 15:19:57
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在还原氧化石墨烯上可控构建纳米级FeOOH@ZnO异质结构用于锂离子存储及光芬顿反应
摘要: 本工作首次通过分步氧化石墨烯(GO)脱氧工艺,制备了分散于还原氧化石墨烯(RGO)片层上的纳米级针铁矿-氧化锌异质结构(FeOOH@ZnO)三元复合材料(FeOOH@ZnO/RGO)。以亚铁离子(Fe2+)和金属锌作为还原剂,在反应中转化为相应的FeOOH和ZnO纳米颗粒形成异质结构。特别地,本工作通过限制生长动力学实现了纳米颗粒尺寸的调控。最终构建出具有多孔结构的RGO骨架,其上均匀分散着由FeOOH与ZnO纳米晶包裹构成的异质结构纳米颗粒。该FeOOH@ZnO/RGO复合材料作为锂离子电池负极展现出独特的储锂性能,相较于二元FeOOH/RGO和ZnO/RGO复合材料,该三元复合材料不仅表现出最优的电池性能,还在模拟太阳光照射下对亚甲基蓝(MB)降解展现出最佳的光芬顿活性。该FeOOH@ZnO/RGO复合材料的制备路线简便高效,极具规?;糯笄绷Α?
关键词: 氧化锌、针铁矿、石墨烯、亚甲基蓝降解、光芬顿、锂离子电池
更新于2025-09-23 15:19:57
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生物基物质-磁性氧化铁杂化纳米材料存在下咖啡因光降解的新见解
摘要: 利用有机废弃物作为生物基物质来源,应用于环境治理领域正受到日益关注。本研究采用堆肥衍生的生物基物质(BBS-Cs)制备混合磁性纳米颗粒(HMNPs),并测试其作为高级氧化工艺辅助剂的效果。这类混合磁性纳米颗??稍诖斫崾蠡厥?,重复用于后续水净化循环。研究旨在为咖啡因的光降解提供新见解——咖啡因被选作自然水体中人为污染的标志物,同时也是新兴污染物(CECs)的代表。通过共沉淀法,在碱性介质中以Fe(II)/Fe(III)盐和BBS-C水溶液为原料合成了混合磁性纳米颗粒。采用X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)对颗粒进行表征。评估了pH值、添加过氧化氢及溶解氧对HMNPs存在下咖啡因光降解的影响。结果表明:在HMNPs与过氧化氢共同作用下,可能通过非均相光芬顿机制实现咖啡因去除。通过考察选择性羟基自由基清除剂对咖啡因降解动力学的影响,验证了羟基自由基在该过程中的作用。
关键词: 混合纳米材料、光芬顿、咖啡因、高级氧化工艺、磁性材料、生物基物质
更新于2025-09-22 12:37:50
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一种用于增强光催化活性降解亚甲基蓝的LaFeO3/膨润土纳米复合材料合成新方法,拟投稿于贵刊《材料研究快报》
摘要: 以膨润土为载体的LaFeO3活性光催化剂纳米复合材料(NC)通过柠檬酸辅助溶胶-凝胶法合成,其光催化活性经验证显著。热重-差示扫描量热(TG-DSC)研究表明,该NC在600°C后出现轻微质量增加,由此确定制备NC的煅烧温度。通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、粉末X射线衍射(PXRD)和扫描电子显微镜(SEM)对光催化剂进行表征分析。采用紫外-可见漫反射光谱测定所有合成样品的能带间隙。在可见光照射下降解亚甲基蓝(MB)评估各样品的光催化活性,其中LaFeO3/膨润土(2.5)NC展现出卓越性能,60分钟内MB总去除率达95%。膨润土丰富的羟基基团与LaFeO3/膨润土(2.5)复合体系的光催化及类光芬顿协同机制共同增强了降解效果。因此,该材料在工业染料废水处理领域具有广阔应用前景。
关键词: 亚甲基蓝、光催化、纳米复合材料、光芬顿
更新于2025-09-09 09:28:46
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一锅法合成镁氨基粘土-氧化铁纳米复合材料以提升光芬顿催化性能
摘要: 四氧化三铁纳米粒子(NPs)已广泛应用于水/废水处理的光芬顿催化领域。然而其固有缺陷持续制约着应用潜力。本研究通过在500℃炉中采用4% H2/Ar气氛处理3小时,在去离子水中合成了镁氨基粘土-氧化铁[MgAC-Fe3O4]纳米复合材料。X射线衍射(XRD)图谱证实Fe3O4 NPs在非晶态MgAC中生长;扫描电镜(SEM)图像显示该纳米复合材料呈平均直径170±117 nm的团聚体形态。其中MgAC[0.7 g]-Fe3O4纳米复合材料展现出最佳光芬顿催化性能,在批次实验中以0.0083 min?1的恒定速率完全去除亚甲基蓝(MB)。该性能较商用Fe3O4提升13.83倍。在中试规模(100 L)下,该材料仅需12小时即可完全去除自来水中MB。优异的光芬顿催化机制归因于MgAC更高的吸附速率及其较大的BET比表面积。
关键词: 催化、水/废水处理、四氧化三铁、光芬顿、氨基粘土、纳米复合材料
更新于2025-09-09 09:28:46