基于苝二酰亚胺的非富勒烯聚合物太阳能电池通过智能分子设计与超分子形貌优化实现超过11%的效率

摘要： 通过将三个PDI骨架围绕具有不同构型和电子态的三维中心核（如三苯基膦(TPP)、三苯基氧化膦(TPO)和三苯基硫化膦(TPS)）展开，开发了一系列苝二酰亚胺(PDI)衍生物——TPP-PDI、TPO-PDI和TPS-PDI用于非富勒烯聚合物太阳能电池(NF-PSCs)。这些小分子受体因具有相似的主链结构而呈现"三翼螺旋桨"构型。通过氧化和硫化作用改变磷原子的电子密度，降低了"回折"强度，从而形成扭曲程度更小的分子构象。氧原子更强的吸电子能力使TPO-PDI具有最小的分子扭曲度，从而提升了该复合物的结晶性?；赑TTEA:TPO-PDI的NF-PSCs展现出8.65%的高光电转换效率(PCE)。最终，通过引入4,4'-联苯酚作为添加剂，实现了O-H···F和O-H···O-P超分子相互作用产生的联合"分子锁"效应，成功促进了纤维状相分离和共混形貌优化，获得了11.01%的最高PCE——这是目前基于PDI受体的NF-PSCs所记录的最高数值。