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光催化中的编织动力学与光谱学:光谱-动力学方法
摘要: 动力学与光谱学工具的结合已成为理解催化行为的关键科学方法,但由于反应能量源的特性,其在光催化领域的应用存在固有困难。本综述文章首先通过阐述机理推导的动力学公式和光谱数据处理方法(包括光的本征表达式),其次通过展示代表性应用案例,系统介绍了该方法的运用。研究涵盖通用催化体系(特别是但不限于二氧化钛基材料)及最常见的空穴和/或电子触发反应路径,并为光催化领域光谱-动力学方法的未来发展提供了通用框架。
关键词: 光谱学、二氧化钛基材料、动力学、空穴与电子触发反应、光催化、光谱动力学方法
更新于2025-09-23 07:52:55
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飞行中石墨烯颗粒内金属纳米团簇的热冲击合成
摘要: 金属纳米团簇(1-10纳米)因其潜在应用价值(包括储能、催化、纳米医学和电子设备)而备受关注。然而,在非聚集状态下制备高浓度的超小金属纳米颗粒仍是未解难题。本研究报道了一种基于气溶胶的热冲击技术,可在飞行中的石墨烯气溶胶内原位合成分散良好的金属纳米团簇。通过对石墨烯气溶胶施加快速热冲击来成核并生长金属纳米团簇,随后通过淬火将新形成的纳米团簇冻结在石墨烯气溶胶基质中。特征时间分析与实验对比表明,纳米团簇的形成受成核及后续表面生长过程控制,而石墨烯能抑制团聚,从而获得非聚集态金属纳米团簇。该方法具有普适性,我们成功制备了粒径小于10纳米的镍、钴和锡纳米团簇。这种连续式气溶胶热冲击技术为可规?;票肝榷ǚ稚⒂诨手械木冉鹗裟擅淄糯靥峁┝酥匾绷?。作为潜在应用的例证,我们展示了其优异的催化性能。
关键词: 热力学、原位生长、生长机制、热冲击合成、动力学、金属纳米团簇
更新于2025-09-23 11:44:18
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边界条件下处于涨落真空电磁场中的匀加速原子的量子相干行为
摘要: 我们研究了在导体边界条件下,均匀加速原子与涨落电磁场相互作用时量子相干性(QC)的动力学行为。首先推导出原子演化所遵循的主方程。研究发现:若无边界存在,量子相干性会在Unruh热浴和真空涨落作用下衰减;但当存在边界时,量子相干性的退化、涨落及保持状态与边界效应、原子极化方向及加速度密切相关。此外,在边界存在的情况下,当原子具有横向极化特性且靠近该边界时,量子相干性能有效抵御真空涨落和Unruh热效应的影响,而边界的存在也为调控量子相干性行为提供了更多自由度。
关键词: 动力学、安鲁效应、电磁场、量子相干性
更新于2025-09-23 20:07:57
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乙基碘B谱带起源处的光解动力学研究:一项切片成像研究
摘要: 结合脉冲切片成像与共振增强多光子电离(REMPI)技术对乙基碘分子从B带第二吸收谱线原点出发的光解动力学及立体动力学进行了研究,实现了对所有碎片(I(2P3/2)、I*(2P1/2)和C2H5)的检测。通过记录随激发波长变化的I*(2P1/2)原子动作光谱,可识别并选定该谱线在201.19 nm(49 704 cm?1)处的00振动原点。研究展示了所有碎片的平动能分布与角分布、C2H5碎片的半经典Dixon双极矩,并结合势能曲线随C-I键距变化的高精度从头算计算进行讨论。该动力学过程受预解离机制支配:首先201.19 nm光子吸收使对应5ppI-6sI跃迁的束缚里德堡态布居;随后与Franck-Condon几何构型内排斥态的曲线交叉导致主要解离通道C2H5+I*(2P1/2)的直接形成。但仍观测到少量I(2P3/2)原子,推测源于A带排斥态引发的二次曲线交叉。
关键词: 从头算计算、切片成像、碘乙烷、共振增强多光子电离、预解离、光解离、立体动力学、动力学
更新于2025-09-24 08:05:22
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具有优异光学性能的ZnSe/ZnS核壳量子点——通过热力学壳层生长法制备
摘要: 在胶体量子点(QD)核上外延生长?;ば园氲继蹇遣闶鞘迪指哂饬孔有始肮獾缙骷τ糜敕⒐饬孔拥闵锉昙撬韫丶榷ㄐ缘暮诵牟呗浴1狙芯刻骄苛松に俾识哉⑸湎呖砝豆鈀nSe/ZnS量子点结构与光学特性的影响。通过调节前驱体反应活性,使ZnS壳层在ZnSe核上的生长模式从动力学(快速)向热力学(缓慢)机制转变。在热力学生长机制下,实现了荧光量子产率提升与开关闪烁减弱,该优异性能归因于有效避免了核壳界面处会损害发光特性的陷阱态。本研究揭示了通过控制反应活性使壳层生长处于热力学极限从而获得光学性能增强的高质量核壳量子点的通用策略。
关键词: 热力学、核壳量子点、无重金属、ZnSe/ZnS、动力学
更新于2025-09-19 17:13:59
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三维Yb光纤Nd:YAG激光加工结构骨的基础研究
摘要: 本研究通过实验与计算相结合的方法,旨在理解三维激光骨加工中激光-骨相互作用的基本机制。研究采用多道次激光加工技术实现骨组织三维加工,并基于有限元多物理场计算模型建立对激光加工腔体尺寸的控制方法。实验使用连续波Yb光纤Nd:YAG激光器(波长1064 nm),通过调节激光功率(400-700 W)与加工速度(50-250 mm/s)产生5.31-25.46 J/mm2的激光能量密度。在多道次加工中发现,当填充间距为0.2 mm时可实现较高加工速率(16.49±0.2至45.26±0.66 mm3/s)且加工边缘线性偏差较?。╠=9 μm)?;诩扑隳P?,通过分析不同激光参数下激光与骨组织相互作用的热力学与动力学过程,阐明了加工效率优化与加工腔体物理特性的调控规律。
关键词: 骨骼、动力学、镱光纤钕钇铝石榴石激光器、激光加工、计算模型、三维、热力学
更新于2025-09-16 10:30:52
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高效超快吸附亚甲基蓝的K2Ti8O17纳米线可控制备
摘要: 高效吸附剂需具备高吸附速率与优异吸附能力以清除废水中的有机亚甲基蓝(MB)。我们采用一步水热法制备了沿[010]晶向生长的K2Ti8O17纳米线。所得产物直径数十纳米、长度数十微米,表面光滑且呈扭曲线状形貌。在平衡pH=7条件下,K2Ti8O17纳米线对MB的吸附容量高达~208.8 mg·g?1。该吸附剂仅需约21分钟即可实现97%的MB去除率,创下近期无机吸附剂处理MB的最短吸附时间纪录。吸附过程符合准二级动力学模型(k2=0.2)和Langmuir等温模型。FTIR分析表明吸附作用源于MB与K2Ti8O17间的氢键及静电引力。这种超快去除能力归因于纳米线较大的(020)晶面间距及锯齿状表面结构,提供了丰富活性吸附位点。热力学参数显示该吸附过程具有自发性、放热性和可行性。此外,K2Ti8O17纳米线对六价铬离子也具有高吸附能力,并能光催化去除NO。本研究凸显了K2Ti8O17纳米线作为低成本高效材料,在大规??焖偎换形饺コ谢廴疚锏闹卮蠹壑?。
关键词: 水热合成、隧道层状结构、吸附能力、K2Ti8O17纳米线、热力学、动力学、等温线
更新于2025-09-16 10:30:52
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激光等离子体加速器中下坡注入包络模型的应用
摘要: 来自等离子体加速器的高6D亮度电子束路径依赖于数值模拟来研究和解释新物理现象及参数范围。粒子模拟(PIC)代码是实现这一目的的可靠工具,但全尺度模拟在计算上具有挑战性,尤其是进行大规模参数扫描时。近似模型和求解器可作为快速评估新参数范围的替代方案,但需明确这些模型在具体问题中的适用性。本研究探讨了微扰导向中心求解器在激光尾波场加速器中模拟密度下降斜坡注入的实用性。我们还报告了EuPRAXIA项目中密度下降斜坡注入的研究结果,发现该方法能产生能量250 MeV、电荷量30 pC的电子束,完全满足注入器阶段要求——能量分散<1%、发射度<100 nm。
关键词: 粒子模拟,摆动力引导中心,模拟,密度下降斜坡注入,EuPRAXIA,激光尾波场加速,动力学
更新于2025-09-12 10:27:22
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O波段和C波段分布式反馈激光器动态性能中失谐波长的影响
摘要: 本文对比了工作于O波段和C波段的失谐AlInGaAs脊形波导分布反馈激光器在不同温度下的实验动态特性。所研究器件组在25℃时的标称中心波长分别为1270、1310和1550纳米。初步静态测试显示波长失谐量、特征温度与输出功率之间存在稳定关联:在室温条件下,所有器件组中失谐至长波长(红移)的样品特征温度显著更高;而在85℃时,热漂移接近峰值光学增益的样品表现出更高功率效率。通过电光传输测量和相对强度噪声测量,分别获取了25℃和85℃条件下的谐振频率值。结果表明:室温下短波长(蓝移)失谐样品具有最高调制效率,但当温度升至85℃时,波长与光学增益的热漂移使这些样品呈现最低谐振频率。O波段样品组的温度动态趋势更为显著,而C波段的失谐效应相对较弱。研究测得的最大谐振频率范围为12-14GHz,表明该器件适用于多吉比特速率的非制冷通信应用。
关键词: 动力学、波长失谐、分布反馈激光器
更新于2025-09-12 10:27:22
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金属离子溶解度对金属硫化物量子点氧化组装的影响
摘要: 氧化组装方法在构建二维和三维量子点(QD)架构方面的多功能性,既为在多组分体系中实现化学性质各异量子点的可控排布提供了机遇,也带来了挑战。其机遇在于可通过多种变量独立调控不同组分的动力学过程——使它们趋于相似(形成均匀混合体系)或产生差异(构建梯度或相分离复合材料);而挑战则在于理解这些变量及其相互作用如何影响整体动力学过程。我们研究发现,硫化物基质中的阳离子类型(M=Cd2?与Zn2?)对质谱量子点的组装动力学具有显著影响,这源于溶解度的差异。通过时间分辨动态光散射监测流体力学半径Rh:ZnS呈现与反应限制簇聚集(RLCA)相关的指数增长,而CdS则表现出明显的诱导期(10-75分钟),随后进入难以区分RLCA与扩散限制簇聚集的生长阶段。这些数据与自由阳离子浓度探测的纳米颗粒相对溶解度相关联。研究同时证实了先前结论:立方最密堆积(ccp)晶格的动力学速率慢于六方最密堆积(hcp);通过ln Rh-时间曲线的斜率计算速率常数,分别获得ccp ZnS和hcp ZnS的数值为0.510 s?1和3.92 s?1。由此可见,晶体结构与溶解度均可作为有效调控量子点氧化组装相对反应活性的杠杆。
关键词: 动力学、溶解度、量子点、动态光散射、氧化组装
更新于2025-09-12 10:27:22