[2019年欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议（CLEO/Europe-EQEC） - 德国慕尼黑（2019.6.23-2019.6.27）] 2019年欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议（CLEO/Europe-EQEC） - 基于动态对称性破缺高次谐波光谱学的环电流全光无背景探测

摘要： 受激原子和分子可承载在微观介质中循环的持久电流。从量子力学视角看，这些电流可理解为包含束缚态叠加态的相干波包随时间振荡[1-3]。当波包具有非零角动量期望值时，介质中就会形成环电流。例如被激发至磁量子数m非零的2p态氢原子（如通过与圆偏振光相互作用）会携带稳态环电流[2]。更复杂的体系也能产生持续环电流，如氙原子中的自旋轨道波包[4]或大分子中的多电子波包[1]。该现象普遍存在于任何量子系统中，其特殊意义在于发生在电子运动的自然时间尺度——阿秒至飞秒量级。因此理解环电流对纳米尺度超快过程（包括化学键形成、拓扑?；け砻娴缌鱗5]）的操控，以及强阿秒级磁场产生[1,6]具有基础重要性。但环电流极难检测，时分辨检测尤为困难。直到最近才通过抽运-探测角分辨光电子能谱测量直接实验解析了氩原子中的环电流[3]。本文提出并理论探索一种基于高次谐波产生(HHG)的全光学技术，用于原子、分子和固体中环电流的超快时分辨检测。该技术通过双色(ω-2ω)双椭圆激光脉冲与微观介质相互作用产生高次谐波光子。研究表明载流介质发射的谐波光谱与非载流介质存在差异。我们运用动态对称性(DS)原理[7]推导出谐波椭圆率最大（无背景）信号的产生条件——当抽运光束为交叉线偏振时[8]。此构型下双色激光场呈现动态反射对称性导致线偏振谐波选择定则[7]；但当介质载流时该选择定则被破坏，因为环电流不具有反射对称性（类似手性系统[9]，但该电流可用二维描述）。因此载流介质发射椭圆偏振谐波，其椭圆率与系统中电流强度及方向相关。我们通过氖稀有气体原子、排列与非排列芳香分子（苯和呋喃）的抽运-探测HHG计算进行数值验证，采用非相互作用电子量子模型和含时密度泛函理论计算。本工作可用于载流过程（化学反应、拓扑电流等）的超快光谱研究，并为环电流的操控提供途径，为实现桌面全光学检测奠定基础。