时间域第一性原理模拟揭示铯钛卤化物双钙钛矿中掺杂剂对电子-空穴复合的调控：共掺杂优于单掺杂

摘要： 我们采用非绝热（NA）分子动力学结合含时密度泛函理论，模拟了本征及掺杂的无铅双钙钛矿Cs2TiBr6中的电子-空穴复合过程。研究表明：用硅和/或氯部分替代钛和/或溴可延长载流子寿命。值得注意的是，尽管掺杂不会改变Cs2TiBr6的本征带隙，但能避免深能级陷阱——通过减小电子-空穴波函数重叠降低非绝热电子-声子耦合，以及由轻掺杂剂诱导的快声子模式加速退相干，从而抑制电子-空穴复合。更重要的是，共掺杂可降低硅的形成能并实现更高掺杂浓度，有望进一步延长寿命。本研究为设计高性能全无机无铅钙钛矿太阳能电池提供了通过共掺杂减少能量损失的有效策略。