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使用9-取代蒽衍生物检测单线态氧的动力学研究$$^{\#}$$#
摘要： 单线态氧（1O2）作为分子氧的最低激发态，在基础研究及临床、工业领域备受关注。尽管现有数种1O2检测光谱法，但荧光传感技术因其诸多基于取代蒽的荧光传感器而广受重视。然而取代基对检测时效等传感效率的影响仍知之甚少。本研究考察了香豆素-蒽共轭体（电子给体-受体二元体）荧光传感器的1O2检测效率，并与9-甲基蒽进行对比。采用标准光敏剂虎红生成1O2后，测定其与传感器及9-甲基蒽的反应速率。该传感器的二级反应速率较9-甲基蒽低一个数量级，表明构建荧光分子传感器时需审慎考量取代基（如电子相互作用、空间位阻及前驱体复合物活性）对传感效率的影响。
关键词： 光化学、反应动力学、蒽、荧光传感、单线态氧
更新于2025-09-23 15:23:52
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以光照二氧化钛光催化还原分子氧为过氧化氢为例，牺牲电子给体的动力学效应与氧化途径
摘要： 光催化反应中常使用牺牲电子供体以提升反应性能，通常采用短链醇类及其对应的醛和酸。本研究聚焦于不同电子供体在氧化速率、反应机理路径、中间体影响以及对H?O?生成的直接作用方面的差异，详细讨论了16种不同电子供体的H?O?生成速率及产H?O?的光子效率和法拉第效率，并提出并批判性检验了叔丁醇氧化的新多反应路径。
关键词： 酒精氧化、反应动力学、反应路径、过氧化氢、光催化、牺牲电子供体
更新于2025-09-23 15:22:29
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利用二氧化钛纳米线光催化降解气态甲醛流动的动力学研究
摘要： 通过水热法成功制备了一种高性能TiO?纳米线光催化剂，在自制管式反应器中经紫外光照射可将气态甲醛分解为CO?和H?O且无二次污染。光催化氧化（PCO）动力学与经典Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson（LHHW）模型高度吻合。在线监测的甲醛浓度、流速及光照强度等多参数被证实为影响光催化反应速率的关键因素。光催化剂的结晶度及其表面活性位点密度决定了甲醛在TiO?上的吸附平衡常数（K_HCHO）。实验结果表明：TiO?纳米线对移动气相甲醛的降解动力学并不严格遵循一级反应动力学，其光催化降解速率随紫外LED辐照强度增强而提升。使用50 mg 700TiO?在50 ml/min流速下仅需8.6分钟即可完全降解甲醛，且在1200分钟持续分解过程中反应性能保持稳定。
关键词： 反应动力学、甲醛、氧化钛纳米线、光催化剂、光催化氧化
更新于2025-09-23 15:22:29
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光系统II的自适应醌-醌醇交换机制
摘要： 质体醌（PQ）还原为质体氢醌（PQH2）的步骤可调控光系统II（PSII）的光反应速率。为实验解析PSII的PQ-PQH2交换机制，我们采用多种PQ类似物研究了植物PSII膜及亚基修剪PSII核心复合物的反应动力学，并通过257纳米共振拉曼散射直接探测PQ及其他醌类的还原过程。醌浓度对反应速率的两阶段影响源于醌-氢醌交换机制。结果表明：当醌浓度较高（每个PSII反应中心超过一个可移动醌分子时），会触发适应单向路径的醌-氢醌交换——醌类通过通道I和/或III进入，氢醌通过通道II离开。QB附近的一个弱醌结合位点可能在推动单向路径中的醌-氢醌交换中起关键作用。本研究提供了实验证据，证实了PSII具有自适应的醌-氢醌交换机制。
关键词： 反应动力学，光系统II，质体醌，共振拉曼散射，醌-醌醇交换
更新于2025-09-23 15:21:01
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交流驱动电化学发光器件中发光体传输与反应动力学的动态相互作用
摘要： 电化学发光（ECL）是指发光体上伴随一系列电化学过程而产生的光发射现象，近期已被应用于一种新型发光器件平台——电化学发光器件（ECLD）。本研究探究了AC电压驱动的ECLD中，发光体的传输及其反应动力学对发光特性的影响?；诶┥⒂敕从λ俾史匠探⒘四Ｐ停糜谠げ釫CLD工作频率（f）相关的亮度特性。研究发现：氧化还原前驱体生成频率越高、时间间隔越短，其相互碰撞的概率越大，因此器件亮度会随f增大而初始提升。然而当频率过高时，电极反应速率降低最终导致亮度下降。通过该模型，我们分别且系统地分析了扩散速率与反应速率对ECLD性能的影响。这些结果为理解这类新兴发光器件平台的运行机制提供了重要见解。
关键词： 电化学发光、离子过渡金属配合物、反应动力学、传质、离子液体、发光器件
更新于2025-09-23 15:21:01
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基于紫外发光二极管的光微反应器用于降冰片二烯光异构化反应的机理研究与动力学分析
摘要： 本工作报道了一种基于商用元件构建的简易低成本紫外LED光微反应器装置。选择降冰片二烯向四环烷的光异构化反应来验证该新型光微反应器设计。通过无量纲数Fo和DaII证实消除了传质限制，并通过评估微反应器壁面的吸收与反射来量化光子损失。为获得更优的光化学性能及机理认知，我们对溶剂、光敏剂和光源进行了优化筛选。高压汞弧灯与紫外LED灯带之间的详细对比揭示了紫外LED作为光化学转化理想光源的巨大潜力。此外，通过展示电子态跃迁的Jablonski图深入讨论并阐明了反应机理。根据可能的中间步骤，提出了与光子通量相关的动力学模型，该反应速率常数关联模型对工艺优化及进一步理解反应机理具有重要价值。
关键词： 光敏化、反应动力学、微反应器、传质、紫外发光二极管
更新于2025-09-19 17:13:59
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[纳米结构科学与技术] 纳米线电子学 || 金属-半导体化合物接触与纳米线晶体管
摘要： 半导体纳米线[1-4]是下一代超小尺度电子器件[5-7]和光电器件[8-10]极具前景的构建?？椤Ｒ迪终庑┏〕叨绕骷目?、成熟与高效运行，关键在于深入理解并精确控制无光刻自对准栅极设计中化合物接触形成时伴随的相变过程[11,12]。此处"化合物"特指金属与半导体元素间具有固定化学计量比的生成相，以区别于可能包含非化学计量比或非晶结构的广义"合金"概念。这种区分至关重要，因为形成低电阻、晶态且热稳定的化合物接触最有利于保障超小尺度半导体晶体管的可靠功能。通常，化合物接触的相态及其与纳米线(NW)的界面特性会显著影响纳米线沟道中的能带排列与电荷注入，这就要求我们详细研究金属-半导体固态反应——包括生成的化合物相、反应动力学及其与器件性能的关联。本章将围绕这三个主题展开全面论述。
关键词： 金属-半导体固态反应、化合物接触、反应动力学、相变、半导体纳米线、器件性能
更新于2025-09-10 09:29:36
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通过选择结晶路径实现银颗粒形貌可控合成
摘要： 经典结晶描述的是爆发式成核后逐层原子沉积的过程。非经典结晶则是指颗粒介导的结晶过程。不同的结晶路径会导致形成结构多样的材料。本文报道了通过选择结晶路径实现银颗粒的理性合成。采用溶液还原法制备银颗粒，通过添加氨基酸稳定银离子来调控结晶路径（从而降低还原速率）。未添加氨基酸时主要形成银枝晶；添加氨基酸后则分别制得花状（低浓度氨基酸）和球形（高浓度氨基酸）银颗粒。测试三种氨基酸均获得相似结果。对银颗粒演变的时序表征表明：银枝晶通过经典原子沉积形成，另两种形貌则由经典与非经典结晶共同作用形成。所制银颗粒用于乙烯环氧化反应时，枝晶颗粒展现出高选择性。
关键词： 催化选择性、银颗粒、反应动力学、形貌控制、结晶
更新于2025-09-09 09:28:46
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紫外/氯高级氧化工艺对扑热息痛的降解：影响因素、析因设计与中间产物鉴定
摘要： 采用低压汞灯与氯联用（UV/氯）这一新兴高级氧化工艺（AOP），考察不同运行条件下对乙酰氨基酚（PRC）的降解效果。结果表明，由于高活性物质（?OH、?Cl和ClO?）的重要贡献，UV/氯工艺比UV/H2O2工艺或单独氯化的对乙酰氨基酚去除速率更快。通过准一级动力学准确测定了对乙酰氨基酚降解速率常数（kobs）。kobs值受氯投加量、溶液pH值、紫外强度及共存天然有机物等运行条件的显著影响。运用响应面法对四个独立变量（次氯酸钠、紫外、pH和DOM）进行优化，建立了预测和优化UV/氯工艺中PRC去除运行条件的数学模型。通过液相色谱-高分辨质谱联用技术检测到20种主要转化产物结构。
关键词： 对乙酰氨基酚、响应面法、紫外/氯、转化产物、反应动力学
更新于2025-09-09 09:28:46
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《光谱学与光谱分析百科全书》|| 离子碰撞理论 ☆
摘要： 离子与中性粒子碰撞可能产生多种结果，具体取决于两种反应物的化学物理性质、相对速度及轨迹碰撞参数。这些结果包括：碰撞粒子的弹性与非弹性散射、电荷转移（含解离性电荷转移）、原子摘取、复合物形成以及碰撞离子的解离。每种反应都可通过其能量依赖的速率系数、截面和反应动力学来表征。本文提出了一个强调简单模型和经典力学的理论框架来讨论这些过程。碰撞过程讨论分为两类：低能热碰撞与高能热/准热碰撞。在电子群、漂移管、化学电离和离子回旋共振等实验条件下，长程力影响显著，常涉及原子交换和大量能量交换的"捕获碰撞"。高能碰撞通常具有脉冲特性，涉及短程分子间作用力，是直接快速的反应过程。
关键词： 低能碰撞、弹性与非弹性散射、反应动力学、理论、复合物形成、速率系数、电荷转移、原子摘取、高能碰撞、离子碰撞、解离、截面
更新于2025-09-04 15:30:14