光学显微镜揭示了石墨烯的快速、可逆电化学氧化与还原过程

摘要： 我们通过干涉反射光学显微镜揭示了单层石墨烯在电化学氧化与还原过程中的反应动力学。在300纳米空间分辨率和200毫秒时间分辨率下，我们观测到石墨烯的快速电化学氧化过程及其高效还原为未氧化态的现象。研究发现1.4伏（相对于Ag/AgCl参比电极）为氧化起始电压，并证实该过程由水电解产生的自由基驱动，因此可通过自由基捕获分子完全抑制。此外，氧化过程在纳米尺度上呈现空间异质性，具有缺陷依赖性和历史依赖性特征，并表现出二维体系特有的自限效应。我们进一步证明电化学还原能以可控方式将氧化石墨烯快速逆转为未氧化态，且还原速率强烈依赖于还原电压与pH值，由此得出还原过程中质子与电子存在一一对应关系。除阐明石墨烯的电化学反应机制外，本研究还为通过电化学方法可控生成及精细调控石墨烯衍生物开辟了新途径。