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由P3HT和PCBM稳定水分散体制备的催化纳米粒子薄膜的光阴极析氢反应
摘要: 在由聚(3-己基噻吩)纳米颗粒(npP3HT)和苯基-C61-丁酸甲酯纳米颗粒(npPCBM)组成的光阴极上实现了光辅助析氢反应,其表面沉积了超低负载量的铂纳米颗粒。这两种纳米颗粒分别采用头基极性相反的表面活性剂通过微乳液法独立制备。不含有机溶剂的水分散体npP3HT:npPCBM被均匀涂覆在ITO玻璃上,形成不溶于水的体异质结薄膜。通过光电化学方法在ITO/npP3HT:npPCBM光阴极上沉积铂,发现其优先在PCBM纳米颗粒上成核。ITO/npP3HT:npPCBM/Pt光阴极在0.0 VSHE电位下接受100 mW/cm2可见光照射时产生65 μA/cm2的光电流并释放氢气。使用npP3HT:npPCBM制备的电极所观测到的光电流是采用P3HT与PCBM紧密混合纳米颗粒制备的类似光阴极的两倍,且起始电位正移约0.4 V。鉴于该光电极的简易性——即由水溶液制备且无需真空沉积电荷传输层和?;つさ缺∧ぁ庑┙峁谢獾缁骷拇蠊婺:铣商峁┝肆钊斯奈璧囊谰?。
关键词: 聚合物纳米粒子,光电化学,P3HT:PCBM体异质结,太阳能制氢,有机半导体,微乳液
更新于2025-09-23 15:23:52
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氮掺杂石墨烯量子点实现卓越的太阳能产氢
摘要: 我们采用自上而下的水热切割法合成了氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs)。通过调节尿素氮源的浓度,可轻松控制氮掺杂量。当氮掺杂进入GQDs后,C-N键引发了可见光吸收,从而为产生光致发光(PL)开辟了新途径。时间分辨PL数据显示,在最佳氮浓度掺杂下,GQDs的载流子寿命得以延长。我们研究了N-GQDs对水分解的光电化学特性,结果表明用2克尿素制备的2N-GQDs产生了最高光电流。在AM 1.5G光照条件下,还测试了2N-GQDs粉末光催化剂产氢的光催化活性,其性能较原始GQDs有显著提升。电化学阻抗谱数据进一步揭示:氮掺杂使电荷动力学和反应动力学显著改善,并提高了载流子浓度。
关键词: 太阳能制氢、充电动力学、水分解、石墨烯量子点、氮掺杂
更新于2025-09-23 15:21:01
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掺杂石墨烯量子点以增强CdSe敏化TiO2纳米棒的光活性,用于太阳能制氢
摘要: 本研究表明,在基于二氧化钛的可见光响应光电极体系(二氧化钛/硒化镉纳米棒,TiO2/CdSe)中引入石墨烯量子点(GQDs),能显著提升其太阳能制氢的光电化学(PEC)效率。对于TiO2/CdSe而言,CdSe处积累的空穴可能引发光腐蚀氧化反应导致CdSe分解,从而损害光电极的长期稳定性并降低PEC性能。通过引入GQDs,离域空穴可进一步从CdSe转移至GQDs,缓解CdSe位点的空穴积累,进而延缓光腐蚀。与二元TiO2/CdSe光阳极相比,三元TiO2/CdSe/GQDs光阳极在PEC产氢过程中展现出更高的光电流和更优的光稳定性。这种优势源于GQDs带来的定向电荷转移及增强的反应动力学。本研究结果凸显了引入GQDs作为解决硫属化合物敏化半导体光电极光腐蚀问题的潜在方案的重要性。
关键词: 光腐蚀、光电化学效率、太阳能制氢、CdSe敏化TiO?纳米棒、石墨烯量子点
更新于2025-09-23 15:19:57
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一种三维ZnO/CdS/NiFe层状双氢氧化物光阳极与Cu?O光阴极耦合的串联电池用于全太阳能水分解
摘要: 本研究设计了一种用于无辅助全太阳能水分解的集成串联光电化学(PEC)电池,该电池由三维(3D)ZnO/CdS/NiFe层状双氢氧化物(LDH)核/壳/分级纳米线阵列(NWAs)光阳极和p-Cu2O光阴极组成。研究了基于ZnO的光阳极和Cu2O光阴极的光学和光电化学特性。结果表明,ZnO/CdS/NiFe LDH纳米结构表现出显著增强的性能,在0.9 V电压下光电流密度达到5.8 mA cm?2,起始电位低至0.1 V(相对于RHE)。这种增强可归因于CdS纳米粒子(NPs)的存在,其提升了可见光区域的光吸收并增强了电荷分离。此外,具有独特分级介孔结构的NiFe LDH纳米片的引入,通过提供更多作为助催化剂的活性位点促进了电化学反应。在此基础上,建立了ZnO/CdS/NiFe LDH–Cu2O双电极串联电池系统。在零偏压下,该器件显示出0.4 mA cm?2的光电流密度,相应的太阳能制氢(STH)转换效率达到0.50%。我们的结果表明,由基于地球丰富且低成本材料的金属-氧化物-半导体光电极组成的串联PEC电池,在全太阳能水分解方面具有广阔的应用潜力。
关键词: 氧化锌、光电化学串联电池、硫化镉、太阳能制氢、自驱动水分解、镍铁层状双氢氧化物
更新于2025-09-12 10:27:22
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电化学调控的ITO@TiO2双核壳纳米线负载CdS@CdSe纳米颗粒用于增强光电化学产氢
摘要: 在此,我们报道了一种由CdS@CdSe核壳纳米颗粒(NPs)和一维结构掺锡氧化铟(ITO)@TiO2核壳纳米线(ITO@TiO2@CdS@CdSe)组成的新型双异质结构光阳极,用于高效光电化学(PEC)制氢。通过在ITO@TiO2核壳纳米线上连续电化学沉积实现的精细调控分级核壳CdS@CdSe敏化,对PEC响应具有可见光利用与高效电荷传输的协同效应。这种合理设计的双核壳异质结构实现了沿对齐能带边缘的级联电荷迁移,并通过ITO@TiO2@CdS@CdSe分级异质结构实现快速电荷提取,从而缓解了关键的电荷累积问题。结果表明,该双异质结构光阳极在1.23 V(vs.可逆氢电极RHE)下展现出20.11 mA/cm2的最大光电流密度,并在扩展吸收光谱范围内显著提升了入射光子-电流转换效率(IPCE)。时间分辨光致发光(TRPL)表征表明,ITO@TiO2@CdS@CdSe中实现的多能带级联电荷迁移可使电荷分离效率提升8倍。这种通过电化学沉积构建双异质结结构光电极的合理设计,为改良传统存在太阳能转换停滞和PEC制氢效率低下问题的光捕获光电极提供了示范。
关键词: 级联电荷传输、太阳能制氢、电化学核壳沉积、光电化学电池、双异质结构
更新于2025-09-11 14:15:04
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由FeOOH/TiO2/BiVO4和Cu2O组成的高效串联光电极电池,用于自驱动太阳能水分解
摘要: 本研究设计了一种无需外加偏压的集成式太阳能分解水串联电池,采用FeOOH修饰的TiO2/BiVO4光阳极和p-Cu2O光阴极。测得该无偏压串联电池的表观光电流为0.37 mA/cm2(工作电压+0.36 VRHE),对应光电转换效率0.46%。此外,FeOOH修饰的TiO2/BiVO4与Cu2O光阴极的光电流约为0.07 mA/cm2(+0.42 VRHE)。随后我们建立了FeOOH修饰的TiO2/BiVO4-Cu2O双电极体系,在AM 1.5G光照下测量了电流密度-电压曲线。无辅助光电流密度为0.12 mA/cm2,经2.5小时测试后,该无偏压串联PEC电池分解产生的氢气和氧气量分别为2.36 mmol/cm2和1.09 mmol/cm2。进一步研究了FeOOH修饰的TiO2/BiVO4光阳极的光电化学(PEC)特性以阐明太阳能分解水的电子传输过程,这为建立更高太阳能-氢能转换效率的无偏压稳定PEC太阳能分解水串联电池提供了基础性挑战。
关键词: 自驱动水分解、光电化学串联电池、太阳能制氢、氧化亚铜-钒酸铋
更新于2025-09-10 09:29:36
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CuO<sub>x</sub>-TiO<sub>2</sub> 复合材料:用于太阳能制氢的电子集成纳米复合材料
摘要: 通过不同方法(浸渍法、微波法和光沉积法)制备了CuOx-TiO2(CT)复合材料,并采用含水甲醇体系评估其太阳能水分解(SWS)性能。采用相关表征手段研究了三种制备方法与活性之间的关联及水分解机理。对比CT复合材料的催化活性发现:在标准太阳光条件下,光沉积法制备的光催化剂对含水甲醇产氢及纯水全分解均表现出显著提升的活性。该方法制得的CT中铜以Cu?/Cu2?形式存在,其通过形成体相p-n(Cu?O-TiO?)异质结,更有利于太阳光吸收和载流子分离。而其他制备方法中生成的CuO则会降低催化活性。
关键词: 二氧化钛、太阳能制氢、光催化、氧化铜、异质结
更新于2025-09-09 09:28:46
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基于CdSe光阳极和MH阴极的光电化学系统中太阳能氢的积累
摘要: 基于CdSe和NT-TiO2/CdSe的薄膜光阳极通过电化学法和涂覆法制备而成。研究表明,在半导体CdSe薄膜结构中引入氧化石墨烯可促进光吸收,使其性能提升25-30%。证实了以储氢金属间化合物合金LaNi4.5Mn0.5 + LaNi3.5Al0.7Mn0.8为基体并添加导电剂的阴极与CdSe光阳极具有良好的匹配性。研究发现,在阳光作用下阳极产生的总电流中,有95-98%用于阴极的氢气生成与积累。
关键词: 光电化学系统,光阳极,CdSe,太阳能制氢,MH阴极
更新于2025-09-09 09:28:46
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用于水蒸气制氢的光电化学气-电解质-固相界面
摘要: 从环境空气湿度中制氢降低了可持续太阳能驱动水分解的维护成本。我们报道了一种由三氧化钨(WO3)纳米颗粒组成、表面涂覆质子传导聚合物电解质薄膜的气体扩散多孔光电极,用于可见光驱动的光电化学水蒸气分解。该气体-电解质-固体三相界面不仅提高了WO3光阳极的入射光子-电流转换效率(IPCE),还提升了气相水氧化过程中析氧反应的法拉第效率(FE)。在453 nm蓝光照射下,施加1.2 V电压时IPCE达到7.5%。质子交换膜光电化学电池中析氢的法拉第效率接近100%,且产生的氢气通过膜与光阳极反应分离。通过对比气相光电化学反应与液相水介质中的反应,证实了三相界面对实现水蒸气分解的重要性。
关键词: 质子交换膜、太阳能制氢、氧化钨光阳极、可见光驱动光电电极、气相水分解
更新于2025-09-09 09:28:46
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通过时间分辨光谱和TDDFT计算解析Cu(I)光敏剂的有效淬灭与激发态弛豫
摘要: 基于铜光敏剂的均相光催化体系是太阳能制氢中无贵金属方法的极具前景的候选方案。为提升其性能,需要深入理解各反应步骤的机理。本研究通过时间分辨光谱与从头算计算,探究了异配位铜(I)光敏剂与铁催化剂的相互作用。该催化剂能高效淬灭铜配合物的3MLCT态,其双分子淬灭速率约为碰撞速率的三分之一。通过甲基紫精对照实验,新出现的吸收带被归属为氧化态铜配合物,证实了光敏剂向铁催化剂发生了电子转移,且该体系沿氧化路径进行反应。然而仅约30%的淬灭事件导致电子转移,其余70%发生失活,表明光催化性能可能受初级复合过程影响。
关键词: 太阳能制氢、时间分辨光谱、第一性原理计算、铜光敏剂、电子转移
更新于2025-09-04 15:30:14