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一种新型太阳能混合清洁燃料分布式能源系统，采用太阳能热化学转化技术
摘要： 本文提出了一种新型太阳能混合清洁燃料分布式能源系统，通过集成太阳能驱动的甲醇分解热化学转化过程，将太阳能升级为合成气（H?和CO）的高品位化学能，从而提高系统热力学效率并节约化石燃料。生成的合成气以化学能形式稳定储存并用于驱动分布式能源系统发电、供热及供冷。该系统采用双轴跟踪抛物槽式太阳能集热器以减少太阳能余弦损失，太阳能热化学技术与双轴聚光技术的结合显著提升了太阳能利用效率及变辐照条件下的非设计工况性能。通过整合太阳能利用与三联供技术，该系统实现了24.66%的高净太阳能-电能转换效率，并获得83.86%的高一次能源利用率、38.81%的?效率及51.43%的碳排放减排率。将该系统应用于办公楼进行运行策略研究与全年热经济性能分析，获得了具有竞争力的非设计工况性能与经济性指标。研究成果为清洁燃料与太阳能的高效利用模式开辟了新途径。
关键词： 分布式能源系统、太阳能燃料、太阳能热化学、甲醇分解、跟踪策略
更新于2025-09-23 15:23:52
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碳纳米管负载的Cu?P作为高效低成本助催化剂用于无半导体光催化制氢
摘要： 开发一种廉价且高效的非贵金属制氢助催化剂以替代贵金属Pt，仍是可持续光催化产氢领域的一大挑战。本研究通过直接高温磷化Cu(OH)?-CNT，探索出一种高效的二元非贵金属Cu?P-CNT产氢助催化剂。值得注意的是，结合非贵金属Cu?P与碳纳米管(CNT)的优势，这种二元Cu?P-CNT助催化剂在含伊红Y(EY)的无半导体光催化体系中展现出高效光催化产氢性能。在EY-Cu?P-CNT体系中，可见光下最大产氢速率达17.22 mmol·g?1·h?1，在500 nm波长处的最高表观量子效率(AQE)可达10.23%。更重要的是，我们发现通过简单添加导电CNT，可同时促进伊红Y中光生电子-空穴对的分离、电子从EY向Cu?P活性边缘位点的转移效率以及Cu?P的电催化产氢活性，从而显著提升光催化产氢性能。该工作为利用高活性过渡金属磷化物(TMPs)和廉价碳纳米材料设计高效无半导体光催化质子还原体系提供了简便策略。
关键词： 光催化产氢，无贵金属Cu3P助催化剂，太阳能燃料，碳纳米管（CNT），染料敏化
更新于2025-09-23 15:23:52
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原位水热法制备CdS/g-C3N4纳米复合材料以增强光催化水分解性能
摘要： 本工作通过原位水热合成法制备了一系列不同CdS质量分数的CdS/g-C3N4纳米复合材料。其中10 wt% CdS/g-C3N4纳米复合材料展现出最高的光催化析氢速率，其产氢速率分别是纯g-C3N4的21倍和纯CdS的4倍。光催化活性增强的关键因素可归因于CdS/g-C3N4纳米复合材料电荷分离效率的提升和比表面积的增加。这些发现可为未来其他光催化多材料纳米复合材料的制备提供研究平台。
关键词： 纳米复合材料、光催化、太阳能燃料、电学性能、制氢
更新于2025-09-23 15:22:29
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热化学氧泵技术提升太阳能氧化还原循环制氢效率
摘要： 太阳能热化学循环是大规模高效生产可再生氢气极具前景的工艺。其中一个优化方向是高温还原步骤——该过程中释放的氧气必须从反应器中移除以提高氧化还原材料的还原程度。若需维持低氧分压环境，排氧过程将导致显著的能量损耗。目前主要考虑两种排氧方案：吹扫气体法和真空泵抽法。本文探讨第三种可行方案——热化学氧泵技术，该技术在低氧分压条件下展现出显著的节能潜力。 本研究基于已发表的中试实验条件，从理论上分析了分解材料与泵送材料间的相互作用。所建立的模型方法能准确捕捉两材料与气相间的主要作用机制，并预测热化学氧泵效应对分解材料还原程度的影响。参数研究表明材料配比优化的关键性。通过更普适的热力学分析，进一步探讨了不同钙钛矿材料对工艺能耗的影响。结果表明：采用钙钛矿基氧化还原材料时，从能量需求角度看，太阳能热化学循环的氧分压下限或可降至10?1?巴以下。在低氧分压条件下，热化学泵效率远超机械泵，且通过回收泵送材料氧化释放的热量可进一步提升其能效。
关键词： 热化学泵，钙钛矿，热化学循环，氧气泵送，太阳能燃料
更新于2025-09-23 15:22:29
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通过分子偶极子和金属氧化物解耦半导体-液体结中p-Si(111)光电压的表面复合与势垒高度效应
摘要： 本研究揭示了由半导体、金属氧化物和金属构成的模型光电化学体系中的载流子动力学机制。为分离载流子动力学与催化效应，采用常见催化金属（铂）与外球氧化还原对协同作用。通过电负性芳基基团（对硝基苯基和间二硝基苯基）对硅（111）基底进行表面功能化修饰。X射线光电子能谱分析表明，使用对硝基苯基/甲基混合单层的基底具有高表面质量（低SiOx含量）和低表面复合速率。该基底还展现出预期的正表面偶极矩——p型基底上的整流J-V特性及表面光电压谱测得的正光电压可资佐证。其结构相近的间二硝基苯基则因高SiOx覆盖率和表面复合速率（S>3000 cm/s）表现出较差的电子表面质量。当p型硅功能化表面与水溶液中高浓度（50 mM）甲基紫精（MV2+）接触时，光电化学J-V测试显示开路电压值与实测势垒高度相关；而低浓度（1.5 mM）MV2+实验则呈现显著的表面复合贡献。 进一步研究了原子层沉积金属氧化物（TiO2、Al2O3）和铂沉积对电子及（光）电化学性能的影响。对于间二硝基苯基基底，150℃下沉积非晶态TiO2和Al2O3均降低了表面复合速率。值得注意的是，TiO2沉积导致所有基底的开路电压负向偏移（可能源于ALD-TiO2缺陷能带效应），但后续铂沉积不仅恢复了TiO2沉积造成的效率损失，更使各基底获得最正向的开路电压值。总体而言，本研究证实：（1）当载流子收集动力学过程较快时，p-Si(111)-R器件的性能限制因素是载流子热发射越过势垒而非表面复合；（2）尽管TiO2|Pt提升了所有基底的光电化学性能，但底层（正向）表面偶极矩的有益效应依然存在；（3）铂沉积除提升催化速率外，还能产生有益的电荷分离效应。
关键词： 太阳能燃料、界面偶极子、原子层沉积（ALD）、表面功能化、带边调制、光电化学
更新于2025-09-23 15:22:29
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3D蛋黄@壳层TiO2-x/LDH结构：用于可见光驱动CO2转化的定制化结构
摘要： 通过工程化半导体实现二氧化碳光转化生成碳氢太阳能燃料，被视为应对全球变暖时期能源需求的有效方案。为此，研究团队通过顺序溶胶-凝胶法、氢气处理及水热制备步骤，成功构建了三维蛋黄@壳层结构氢化二氧化钛/钴铝层状双氢氧化物（3D Y@S TiO2-x/LDH）复合架构。该结构无需贵金属助催化剂即可高效实现二氧化碳光还原制取太阳能燃料。时序实验表明：反应2小时内甲醇选择性极高（产率高达251微摩尔/克催化剂·小时），而随着反应时间延长至12小时甲烷产量逐步提升（最高达63微摩尔/克催化剂·小时）。这种卓越效率源于三维Y@S TiO2-x/LDH架构的工程设计——其中介孔蛋黄@壳层结构与层状双氢氧化物层间空间具备优异的二氧化碳吸附能力；TiO2-x中的氧空位可为二氧化碳的吸附、活化和转化提供额外活性位点；此外，Y@S TiO2结构中生成的Ti3+离子及与层状双氢氧化物片层的连接结构，能有效促进电荷分离并将纳米结构的带隙缩减至可见光波段。
关键词： 太阳能燃料、氧空位、光催化、二氧化碳转化、纳米结构
更新于2025-09-23 15:22:29
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基于实验与密度泛函理论研究的CdSe量子点耦合磷掺杂g-C3N4复合材料在光催化太阳能燃料制备与环境修复中的应用
摘要： 借助半导体光催化剂实现太阳能捕获并转化为有用的化学能，是解决能源与环境问题的有效技术。本研究成功合成了磷掺杂氮化碳（P-CN）修饰的CdSe量子点（QDs），用于先进光催化应用。研究表明，磷掺杂与CdSe QDs的结构耦合显著扩展了g-C3N4的可见光响应范围至700 nm。优化样品4CdSe/P-CN展现出优异的可见光驱动全解水性能（产氢速率113 μmol·h?1·g?1，产氧速率55.5 μmol·h?1·g?1）及高效CO?还原制CH?能力（47 μmol·h?1·g?1），其对2,4-二氯苯酚的降解活性（78%）也显著优于原始CN样品。通过光致发光、瞬态/单波长光电流、光电化学及香豆素荧光光谱综合分析证实，4CdSe/P-CN纳米复合材料具有增强的电荷分离效率，这是其可见光催化活性提升的关键原因。本研究为设计低成本、可持续且具有宽可见光响应的光催化剂提供了新策略，可实际应用于全解水和CO?还原领域。
关键词： 可见光响应扩展、g-C3N4、磷掺杂、太阳能燃料、CdSe量子点
更新于2025-09-23 15:21:01
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用于太阳能燃料的一体化光合组装体
摘要： 利用一体化光合组件将太阳能转化为化学燃料需要创新理念和前沿技术。迄今为止，已提出一系列关于该组件设计的新概念。因此，研究当前组件的物理原理和研究现状以提炼未来设备的设计准则至关重要。本文介绍了包括光电化学二极管、一体化膜及单片光伏-光电化学电池在内的一体化光合组件概念，通过分析关键物理特性来明确器件设计的最新进展。随后我们探讨了器件构型、技术要求及实际应用意义，并重点阐述了组件的关键特性及其光合性能。最后，为全面展现该领域发展前景，我们提出了一种可扩展至大面积的潜在设计方案。这些概念及其成功实现将为人工光合作用的达成作出重要贡献。
关键词： 光化学电池，一体化，装置，人工光合作用，太阳能燃料
更新于2025-09-23 15:21:01
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有机光氧化还原催化何时与人工光合作用相遇？
摘要： 光催化的基本原理已研究逾百年。当代科学仍侧重基础研究，但太阳能转化、环境修复、光促化学合成及医用光疗等应用导向研究正迅猛发展。这些前景催生了该领域复兴，过去十年间各主要化学分支的科学家们取得了惊人进展。 人工光合作用以阳光为能源生产可再生燃料。这种"太阳能燃料"通过还原水或二氧化碳（通常伴随水的氧化生成O?）来合成。其吸热型多电子/多质子反应机理已较明晰，但由于化学燃料市场价值"偏低"，商业化可行装置的研发仍举步维艰。 光重整技术利用太阳辐射分解有机废物（如木质纤维素）、塑料或污染物来制取燃料。相比全水分解，该过程热力学能垒显著降低，但面临动力学挑战性反应、聚合物底物溶解度不足或污染物浓度过低等问题。 有机光氧化还原催化通过精准控制的单电子氧化还原事件加速化学反应。这种自由基化学方法不仅优化了合成流程，更实现了新型转化反应。高附加值有机产物通常在实验室可控环境中（多采用LED灯）合成。 尽管光催化日益受到化工与制药界关注，大规模应用仍鲜见实施。药物化学开发光敏药物用于破坏异常细胞：光动力治疗中，光敏剂药物经特定波长照射后与O?反应产生活性氧物种发挥光毒性。实现高量子产率及开发红光（或近红外）吸收材料（以增强皮肤穿透性）是人工光合作用（最佳太阳光捕获）与光动力治疗的共同目标。 虽然这些应用共享相同光化学基础，却因学科隔离而各自发展：无机/物理化学家专注人工光合作用，化工专家研究光重整，有机化学家探索光氧化还原催化，药物化学家则聚焦光动力治疗。科学家们常分散于不同院所、教学体系及学术圈层，进一步固化了这种隔阂。 本文呼吁学界联合攻关，推动各领域协同进步以实现光催化科学的整体突破。我们可从彼此研究中获益良多——环境友好、稳定无毒、可规?；腋咝У墓獯呋量焖俜⒄?，为有机催化改良与新方法提供了广阔空间。例如半导体粉末和光电化学架构等非均相光催化剂在有机化学中应用甚少；时间分辨光谱能深入解析电子转移动力学并揭示有机反应机理；质子耦合多电子吸热光化学或可开拓当前难以企及的有机化学领域；将太阳能燃料合成与大宗甚至精细化学品合成的增值氧化反应耦合，更是尚待开垦的沃土（图1）。同步生产化学燃料与高附加值有机物能提升人工光合作用的经济性，加速太阳能燃料市场化进程。 理解有机转化与工业流程有助于选择水氧化的有效替代方案。高选择性、高转化率的清洁有机氧化反应是区别于牺牲电子给体的关键标准。虽然通过有机化学耦合燃料合成可能无法满足全球能源需求，但这仍是商业化的理想切入点与学术研究的富矿。 光重整技术可同时实现有机废料基底的燃料生产与化学合成，从而解决可再生能源生成、可持续化学合成与环境修复问题。农业废弃物与塑料垃圾不应填埋处理——它们蕴含储存能量与有价值的化学结构单元。木质纤维素与塑料的光重整已证实可获取清洁氢燃料及有机化学品。 最后关于太阳光与电（LED）辐照的选择取决于具体应用。普遍观点认为有机合成在实验室采用LED完成，而燃料生产需要大面积光照故依赖太阳光。但传统观念面临诸多挑战：可再生能源（太阳能）发电量下降最终会否使高效LED燃料合成成为可能？何不考虑建造太阳能驱动的游泳池规模流动反应器用于大宗化学品生产，或采用太阳能聚光器实现更环保的有机合成？太阳能驱动化学还可实现偏远地区及阳光充沛的发展中国家离网合成肥料、药品及日用品。这些建议或许看似天真，但跨学科交流与开放思维终将为光催化发展奠定新基础。
关键词： 光催化、光合作用、有机催化、太阳能燃料、氧化还原化学
更新于2025-09-23 02:48:56
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等离激元光催化在太阳能燃料中的应用
摘要： 等离子体系统诱导的化学过程是一个快速发展的领域，具有众多潜在的战略应用。其中之一是通过结合等离子体金属纳米颗粒（M NPs）与半导体（SC），将太阳能转化为化学燃料。当局域表面等离子体共振（LSPR）与半导体的吸收光谱不匹配时，这些系统的一个局限性在于热电子通过M NPs/SC界面形成的肖特基势垒从M NPs向SC转移的效率。我们在此展示，通过吸附NaBH4?；さ? nm金溶胶制备的高比表面积1wt.%Au/TiO2-UV100材料，在仅太阳光或可见光照射下均能有效催化二氧化碳与水反应生成甲烷，其CH4与H2的选择性达到63%。通过调节金纳米颗粒尺寸和二氧化钛比表面积（特别是采用热处理手段），凸显了金属分散度及可接触的Au-TiO2周界界面在直接基于半导体的太阳能过程中的关键作用。金纳米颗粒密度的变化则揭示了金作为助催化剂与载流子复合位点的双重角色。研究表明，等离子体诱导过程贡献了高达20%的太阳能活性。较大的金纳米颗粒尺寸和半导体载体较高的结晶度能增强等离子体效应的贡献。通过预煅烧TiO2-UV100至450°C，在保持120 m2 g-1较高比表面积的同时最小化表面羟基化，从而在太阳光和可见光照射下获得活性与选择性俱佳的最佳单金属体系。在热电子过程中实现了100%的甲烷选择性这一先进水平。
关键词： 甲烷生成、金纳米粒子、二氧化钛、选择性、二氧化碳还原、热电子、等离子体光催化、太阳能燃料
更新于2025-09-23 09:34:05