二维磷烯、砷烯、锑烯量子点：光学性质的异常尺寸依赖行为

摘要： 利用尺寸效应调控量子点(QDs)纳米结构的光吸收与发射特性，是光电子学和生物医学应用中的常用方法。本研究基于含时密度泛函理论计算，系统探究了二维磷烯、砷烯、锑烯单元素量子点的尺寸依赖性光学吸收与发射特性。正如预期，光吸收能隙随量子点直径增大而单调递减，这与公认的量子限域效应(QCE)一致。但令人惊讶的是，在直径约3纳米范围内，发射能隙随尺寸增大而升高。研究表明，这一异常现象源于量子限域效应与激发态弛豫过程中激发态结构重排之间的竞争。较小尺寸的二维量子点在激发态更易发生结构形变并伴随更大的电子结构变化，这种效应超越了量子限域效应从而减小了发射能隙。本研究揭示的异常发射现象原子级图像，不仅有助于深入理解量子点的尺寸效应，也为光电子学和生物医学领域的光学应用提供了重要依据。