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中红外自由电子激光对黑色素的的光修饰
摘要： 黑色素由多个含氮芳香环紧密构成，其在皮肤组织中的过度积累与黑变病密切相关。虽然传统上使用可见光激光（波长：600-1000纳米）进行黑素细胞的光热解治疗，但某些色素痣难以处理。本研究提出一种替代方法：采用调谐至5.8微米（对应羧酸根伸缩振动模式）的红外自由电子激光（FEL）靶向黑色素分子结构。当以500毫焦/平方厘米功率脉冲照射后，观察到黑色黑色素粉末表面发生显著形貌变化，造成形貌损伤的最小照射时间为1.4秒。质谱分析、红外光谱及碳-13核磁共振表明FEL照射移除了吡咯基团。此外，该激光几乎使培养液中的所有黑色素瘤细胞分散，且不影响培养基其他成分；红外显微镜单细胞分析显示照射可实质性破坏黑色素瘤结构。本研究证实强中红外激光作为减少黑色素的新型替代方案的潜力。
关键词： 红外自由电子激光、黑色素瘤、振动模式、黑色素、光修饰
更新于2025-11-21 11:03:13
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多模外差式五阶红外光谱技术
摘要： 采用外差检测的五阶多维红外光谱在三光束双频配置下实施。在溶液中检测到4-叠氮丁酸-N-羟基琥珀酰亚胺酯化合物的大量五阶交叉峰，涉及频率范围1045至2100 cm?1的多个振动模式。通过前两个中红外激光脉冲激发的标记模式X和Y、第三个激光脉冲激发的报告模式Z，获取了包含泛音(2X/Z)与组合带(XY/Z)的交叉峰，并讨论了影响五阶交叉峰振幅的因素。这些五阶交叉峰既出现在空间邻近（相隔几个化学键）的模式间，也存在于空间分离约12 ?（相隔八个化学键）的模式间。两种情况下，三阶与五阶交叉峰的等待时间依赖性均呈现显著差异——包括交叉峰达最大值时的等待时间、衰减时间以及大等待时间下的平台值均存在强烈区别。这种差异源于五阶信号对弱耦合于报告模式的灵敏度降低，以及涉及标记模式泛音态的不同弛豫动力学。五阶峰筛选强耦合于报告模式的能力有助于识别特定能量弛豫与传输路径，对理解分子内能量传输动力学具有重要意义。研究构建了反映三点关联函数的吸收型五阶交叉峰，证明除三重频率关联函数外，五阶光谱还能自然测量频率与模式耦合（非谐性）的关联。当前五阶信号检测极限估计为约化非谐性1×10?3量级，该值由相应两态非谐性除以报告模式光谱宽度决定。鉴于三光束配置下五阶交叉峰记录的简便性，该方法具有广泛应用潜力。
关键词： 振动模式、非谐性、外差检测、五阶、多维红外光谱、能量传输
更新于2025-09-23 15:22:29
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超大（周期性）体系的红外光谱：全局与片段策略——以金刚石中三种缺陷为例
摘要： 对超大体系（如超过一千个原子）进行完整振动光谱（红外或拉曼）计算不仅成本极高，且实际意义有限——因为在多数情况下，仅需研究目标体系中与数千个峰叠加形成的宽泛谱带明显分离的特定模态子集即可实现光谱表征。本文阐述了一种片段策略：通过计算并求解以目标区域为中心的简化（小规模）Hessian矩阵，通过与全Hessian矩阵对角化（FHD）方案对比，验证了该方法的精确性与高效性。研究选取了三种具有不同振动特征的测试案例：金刚石中的缺陷体系——VN3H缺陷（V代表空位），重点表征与金刚石能带扰动产生的宽谱带明显分离的氢原子弯曲与伸缩模态；VH4缺陷（空位内含四个氢原子，其振动模态同时出现在高低波数区）；以及I2N间隙缺陷，其中氮原子参与的模式波数接近完美金刚石能带。这三个表面相似的案例分别展现了片段策略适用的三种典型场景：(1) 与金刚石宽连续谱带完全分离的局域模态（VN3H）；(2) 位于金刚石宽连续谱带上缘的模态（I2N）；(3) 目标模态既与宽连续谱带分离又部分重叠的情况（VH4）。结果表明：对于所有案例，仅包含2-40个原子的微小片段就能以极高精度（波数差异始终小于5 cm?1，红外强度误差仅几个百分点）重现目标光谱特征，而计算成本仅为FHD方案的极小部分。
关键词： 碎片策略、振动模式、大体系、红外光谱、钻石缺陷
更新于2025-09-23 15:21:21
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[2019年IEEE欧洲激光与电光学会议暨欧洲量子电子学会议(CLEO/Europe-EQEC) - 德国慕尼黑(2019.6.23-2019.6.27)] 2019年欧洲激光与电光学会议暨欧洲量子电子学会议(CLEO/Europe-EQEC) - 水的近红外场成像技术
摘要： 线性近红外（NIR）光谱技术能提供分子组成、结构及构象信息，在高分辨率、深度无标记生物光谱显微领域具有显著潜力。虽然近红外宽带测量已在频域开展，但该方法对微小吸收差异的检测受限于光源强度噪声和探测动态范围。我们提出分子场显微概念以突破这些限制：利用相位相干的近红外宽带超短脉冲激发分子后，通过电光采样（EOS）直接检测携带分子响应的透射电场。激发脉冲时域宽度仅数十飞秒，远小于待测分子的自由感应衰减（FID）时间，从而实现激发脉冲与分子响应的时域分离，既可进行无背景测量，又能抑制光源强度噪声影响。此外，复电场测量能提取分子响应的完整光谱相位信息，为光谱数据增添新维度。本研究通过EOS检测液相水分子O-H键第一泛频振动模式（1900-1950 nm）实现了场分辨泛频光谱测量：采用自主搭建的二极管泵浦Yb:YAG薄盘再生放大器直接产生覆盖700-2500 nm的载波包络相位（CEP）稳定超宽带光谱，将其分为700-1400 nm和1600-2500 nm两个波段分别经单级光学参量放大器放大至25 μJ能量，并压缩至4.8 fs和18 fs。将18 fs近红外脉冲导入500 μm厚乙酸-水混合液，最终通过含50 μm厚BBO（II类）晶体的EOS系统检测透射光（其中4.8 fs脉冲作为探测光）。无样品时激发脉冲电场在200 fs后趋零（图1a）；加入样品后，在200 fs后观察到无背景的分子响应（图1b）。该技术能在低至3%的水浓度中清晰检测水分子近红外响应。总之，我们提出的近红外分子场显微新概念覆盖了完整分子指纹区：飞秒分子激发实现无背景检测和高灵敏度，而EOS中的外差检测提升了探测动态范围。
关键词： 电光采样、水分子、分子场显微镜、近红外光谱、振动模式
更新于2025-09-11 14:15:04
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LiH?PO?和KLi(H?PO?)?中的拉曼光谱：模式归属
摘要： 我们报道并分析了LiH2PO4（LDP）和KLi(H2PO4)2（KLDP）晶体的拉曼光谱。通过研究其温度依赖性行为，为这两种晶体的拉曼谱线提供了全新且完整的归属。在分子内振动中，我们区分了PO4四面体内部的振动模式、与Li―O键相关的模式以及O―H振动产生的模式。在300至600 cm?1波数范围内，与O―P―O或Li―O相关的谱线表现出不同的温度依赖性。PO4的谱带随温度升高呈现符合热膨胀规律的红移，而与Li―O相关的位置则不随温度变化。
关键词： 振动模式、磷酸盐化合物、晶体、热行为、模式归属
更新于2025-09-10 09:29:36
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通过高压-高温拉曼实验
摘要： 我们在此报道了针对BiVO4开展的高压-高温拉曼实验。我们对褐钇铌矿相（粉末与单晶样品）和白钨矿相以及锆石多形体（纳米粉末）进行了表征。实验结果得到了第一性原理计算的支持，该计算还提供了振动模式信息。褐钇铌矿晶格模式的温度与压力行为反映了与铁弹性失稳相关的畸变。锆石相的线性系数与褐钇铌矿相的观测行为形成鲜明对比。褐钇铌矿向白钨矿的二阶相变边界由TF?Sch(K) = ?166(8)P (GPa) + 528(5)给出。锆石向白钨矿的不可逆一阶相变发生在TZ?Sch(K) = ?107(8)P (GPa) + 690(10)。我们在约15.7 GPa附近发现了额外结构变化的迹象，这些变化在下压过程中被证实不可逆。我们采用序参量分析了褐钇铌矿中波数偏移的非谐贡献。引入同时依赖温度与压力的临界温度参数，可统一描述所有实验结果。
关键词： 锆石、白钨矿、BiVO4、褐钇铌矿、高温、相变、高压、第一性原理计算、拉曼实验、振动模式
更新于2025-09-09 09:28:46
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外尔半金属NbIrTe4中不寻常的偏振和温度依赖拉曼响应
摘要： 我们对层状外尔半金属NbIrTe4在(002)晶面上的偏振和温度依赖拉曼散射进行了系统研究，在背向散射几何构型下采用平行与垂直偏振拉曼光谱技术，通过将单晶从0°旋转至360°记录角度依赖的拉曼峰强度。结合群论分析，所有显著拉曼峰均归属于A1和B1振动模式。此外，我们发现A1模式的拉曼峰强度角度依赖性表现异常，可通过拉曼张量元素的复数值解释，这可追溯至该材料中的电子-声子相互作用。同时通过研究温度依赖拉曼散射谱探究了晶格非谐振动行为，观察到所有拉曼峰在温度从293K降至83K时均呈现线性硬化行为，四个显著拉曼峰的温度系数表明层状NbIrTe4晶体中存在晶格非谐性。
关键词： 晶格非谐性、电子-声子耦合、振动模式、偏振拉曼散射
更新于2025-09-04 15:30:14
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双模腔中相干驱动拉曼跃迁的量子动力学与非经典光子统计
摘要： 我们研究了一个处于谐振势阱中的经典驱动双能级系统与一个损耗性双模腔的相互作用：其中第一模与驱动场及电子跃迁共振，第二模则失谐并形成振动辅助拉曼跃迁。通过精确数值方法，我们计算了光子统计量的稳态及其时间演化过程，并进一步探究了双腔模的光子关联特性，确定了能产生非经典亚泊松分布特性的激光参数与耦合强度。该研究对实现囚禁双能级系统中光子统计量与光子关联的相干调控具有重要价值。
关键词： 腔量子电动力学、拉曼共振、振动模式
更新于2025-09-04 15:30:14