对齐单手性单壁碳纳米管中交叉偏振激子的直接观测

摘要： 对于平行于纳米管轴向偏振的光，单壁碳纳米管（SWCNTs）的光学特性已被广泛研究，而其对垂直于纳米管轴向偏振光的响应则鲜有探索。本研究采用高度取向的单手性（6,5）SWCNTs宏观薄膜，系统开展了偏振依赖的光学吸收光谱研究。除常见的平行偏振光角动量守恒带间吸收（产生E11和E22激子）外，我们观测到一个强度在垂直偏振光下达到最大的微弱但明确的吸收峰。该特征归因于最低能级的交叉偏振带间吸收过程——这些过程使沿纳米管轴向的角动量改变±1，从而产生E12和E21激子。与先前通过偏振依赖光致发光和圆二色光谱实验观测到的交叉偏振激子不同，我们利用吸收光谱的直接观测实现了对该共振的定量分析：相较于E11激子峰，确定该共振的能量为1.54 eV、振子强度为0.05。结合理论计算对比，这些数值进而用于评估有序单手性SWCNTs薄膜环境中库仑相互作用强度的变化。